Immobilisation de catalyseurs sur un support solide inorganique à l'aide d'une chaîne moléculaire afin de permettre leur recyclage / Audric Michelot  

Public ISBD Titre : Immobilisation de catalyseurs sur un support solide inorganique à l'aide d'une chaîne moléculaire afin de permettre leur recyclage Type de document : texte imprimé Auteurs : Audric Michelot ; Eric Deydier, Directeur de thèse ; Stephanie Sarda, Directeur de thèse Année de publication : 2015 Langues : Français (fre) Tags : CATALYSE SUPPORTEE  CATALYSE ASYMETRIQUE  HYDROGENATION ET HYDROXYAPATITE Résumé : "Les réactions de catalyse asymétrique en phase homogène ont connu un développement fulgurant au cours des dernières décennies et de nombreux complexes ou ligands ont été décrits dans la littérature. La séparation et le recyclage efficace du catalyseur (ou des ligands) onéreux apparaît ainsi comme l'un des challenges qui conjugue à la fois les attentes de la synthèse organique industrielle et de la chimie verte. Parmi les différentes solutions envisagées, l'immobilisation du catalyseur sur un support solide (poudre) à l'aide d'une " chaîne moléculaire " apparaît comme une réponse séduisante : le catalyseur (couple métal-ligand) est récupéré par une simple filtration et peut être réutilisé. Notre projet est axé sur des catalyseurs chiraux développés par notre équipe et appliqués dans des réactions de Suzuki-Miyaura et d'hydrogénation asymétrique. L'utilisation d'hydroxyapatite (HAP) comme support inorganique de catalyseurs organométalliques est un domaine pratiquement inexploré qui s'inscrit pourtant dans une logique de développement durable en répondant à des préoccupations environnementales et économiques : matériaux biocompatibles, synthèse en milieux aqueux (absence de solvant organique). Nous nous sommes intéressés notamment au greffage de la surface d'HAP avec des alkoxysilanes fonctionnalisés (R-Si(OR')3). La nature des interactions a été étudiée par différentes techniques (spectroscopies FTIR, RAMAN, RMN, DRX, MEB, MET, etc.). Ces supports ont donné des résultats modérés dans la réaction de Suzuki-Miyaura. L'utilisation de silice mésoporeuse comme support a aussi été étudiée. Nous avons synthétisé une variante fonctionnalisée d'un ligand de type P, S ferrocénique ayant démontré de bonne activités et énantiosélectivités en catalyse homogène. Nous l'avons greffé sur différents supports (HAP, silices,...) et réalisé les premiers essais en catalyse d'hydrogénation asymétrique et comparé l'influence du support sur l'activité." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 25/09/2015 Ecole_doctorale : Sciences de la matière (SdM) Domaine : Sciences et génie des matériaux Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/3156/ Immobilisation de catalyseurs sur un support solide inorganique à l'aide d'une chaîne moléculaire afin de permettre leur recyclage [texte imprimé] / Audric Michelot ; Eric Deydier, Directeur de thèse ; Stephanie Sarda, Directeur de thèse . - 2015. Langues : Français (fre) Tags : CATALYSE SUPPORTEE  CATALYSE ASYMETRIQUE  HYDROGENATION ET HYDROXYAPATITE Résumé : "Les réactions de catalyse asymétrique en phase homogène ont connu un développement fulgurant au cours des dernières décennies et de nombreux complexes ou ligands ont été décrits dans la littérature. La séparation et le recyclage efficace du catalyseur (ou des ligands) onéreux apparaît ainsi comme l'un des challenges qui conjugue à la fois les attentes de la synthèse organique industrielle et de la chimie verte. Parmi les différentes solutions envisagées, l'immobilisation du catalyseur sur un support solide (poudre) à l'aide d'une " chaîne moléculaire " apparaît comme une réponse séduisante : le catalyseur (couple métal-ligand) est récupéré par une simple filtration et peut être réutilisé. Notre projet est axé sur des catalyseurs chiraux développés par notre équipe et appliqués dans des réactions de Suzuki-Miyaura et d'hydrogénation asymétrique. L'utilisation d'hydroxyapatite (HAP) comme support inorganique de catalyseurs organométalliques est un domaine pratiquement inexploré qui s'inscrit pourtant dans une logique de développement durable en répondant à des préoccupations environnementales et économiques : matériaux biocompatibles, synthèse en milieux aqueux (absence de solvant organique). Nous nous sommes intéressés notamment au greffage de la surface d'HAP avec des alkoxysilanes fonctionnalisés (R-Si(OR')3). La nature des interactions a été étudiée par différentes techniques (spectroscopies FTIR, RAMAN, RMN, DRX, MEB, MET, etc.). Ces supports ont donné des résultats modérés dans la réaction de Suzuki-Miyaura. L'utilisation de silice mésoporeuse comme support a aussi été étudiée. Nous avons synthétisé une variante fonctionnalisée d'un ligand de type P, S ferrocénique ayant démontré de bonne activités et énantiosélectivités en catalyse homogène. Nous l'avons greffé sur différents supports (HAP, silices,...) et réalisé les premiers essais en catalyse d'hydrogénation asymétrique et comparé l'influence du support sur l'activité." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 25/09/2015 Ecole_doctorale : Sciences de la matière (SdM) Domaine : Sciences et génie des matériaux Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/3156/

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