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Auteur Bourissou, Didier |
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Faire une suggestion Affiner la rechercheLigands ambiphiles pyridine / borane et phosphine / borane : synthèse, structure, coordination et réactivité / Vergnaud, Jérôme
Titre : Ligands ambiphiles pyridine / borane et phosphine / borane : synthèse, structure, coordination et réactivité Type de document : texte imprimé Auteurs : Vergnaud, Jérôme ; Sylviane Sabo-Etienne, Directeur de thèse ; Bourissou, Didier, Directeur de thèse Année de publication : 2007 Langues : Français (fre) Résumé : Cette thèse traite de l'utilisation de molécules dîtes ambiphiles, comportant à la fois un site donneur et accepteur d'électrons, en chimie organométallique, en tant que ligand. Dans le premier chapitre, une étude bibliographique décrit l'utilisation des acides de Lewis du groupe 13 en tant que co-catalyseur en chimie organométallique, afin de mieux comprendre quel rôle pourrait jouer celui-ci au sein d'un ligand ambiphile coordiné sur un métal de transition. Les différents modes de coordination de ces ligands sont examinés. Les rares contributions traitant de la réactivité de ce type de complexes sont également décrites. Le second chapitre décrit la synthèse par couplage bore-carbone d'une nouvelle famille de ligands ambiphiles, 2-picolylboranes. En fonction des substituants du bore, ces composés sont obtenus sous forme dimère ou monomère fermé par interactions datives donneur-accepteur, inter ou intramoléculaires. Le comportement en solution du 2-picolylBCy2 a été examiné attentivement. Un équilibre entre la forme dimère et monomère est mis en évidence. Des calculs théoriques valident nos conclusions. La coordination de ce ligand sur plusieurs précurseurs métalliques est étudiée. Un exemple rare de coordination pontante donneur->Ru-Cl->accepteur a été caractérisé dans le complexe [(p-cym)RuCl2(2-picolylBCy2)]. Dans le troisième chapitre, la synthèse par hydroboration d'une famille de ligands ambiphiles, 1,2-phosphinoethylborane, est décrite. Deux complexes de ruthénium neutres contenant ces ligands, ainsi que leur dérivés cationiques sont caractérisés. Des tests catalytiques préliminaires d'hydrosilylation du benzaldéhyde avec l'un des complexes cationiques ont montré la dégradation rapide du pré-catalyseur en un complexe ruthénacycle original. Sa réactivité avec un chloroborane et un chloroalane est étudiée. Document : Thèse de doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse Date_soutenance : 28/11/2007 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Chimie Organométallique et de Coordination Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/67/ Ligands ambiphiles pyridine / borane et phosphine / borane : synthèse, structure, coordination et réactivité [texte imprimé] / Vergnaud, Jérôme ; Sylviane Sabo-Etienne, Directeur de thèse ; Bourissou, Didier, Directeur de thèse . - 2007.
Langues : Français (fre)
Résumé : Cette thèse traite de l'utilisation de molécules dîtes ambiphiles, comportant à la fois un site donneur et accepteur d'électrons, en chimie organométallique, en tant que ligand. Dans le premier chapitre, une étude bibliographique décrit l'utilisation des acides de Lewis du groupe 13 en tant que co-catalyseur en chimie organométallique, afin de mieux comprendre quel rôle pourrait jouer celui-ci au sein d'un ligand ambiphile coordiné sur un métal de transition. Les différents modes de coordination de ces ligands sont examinés. Les rares contributions traitant de la réactivité de ce type de complexes sont également décrites. Le second chapitre décrit la synthèse par couplage bore-carbone d'une nouvelle famille de ligands ambiphiles, 2-picolylboranes. En fonction des substituants du bore, ces composés sont obtenus sous forme dimère ou monomère fermé par interactions datives donneur-accepteur, inter ou intramoléculaires. Le comportement en solution du 2-picolylBCy2 a été examiné attentivement. Un équilibre entre la forme dimère et monomère est mis en évidence. Des calculs théoriques valident nos conclusions. La coordination de ce ligand sur plusieurs précurseurs métalliques est étudiée. Un exemple rare de coordination pontante donneur->Ru-Cl->accepteur a été caractérisé dans le complexe [(p-cym)RuCl2(2-picolylBCy2)]. Dans le troisième chapitre, la synthèse par hydroboration d'une famille de ligands ambiphiles, 1,2-phosphinoethylborane, est décrite. Deux complexes de ruthénium neutres contenant ces ligands, ainsi que leur dérivés cationiques sont caractérisés. Des tests catalytiques préliminaires d'hydrosilylation du benzaldéhyde avec l'un des complexes cationiques ont montré la dégradation rapide du pré-catalyseur en un complexe ruthénacycle original. Sa réactivité avec un chloroborane et un chloroalane est étudiée. Document : Thèse de doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse Date_soutenance : 28/11/2007 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Chimie Organométallique et de Coordination Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/67/
Titre : Synthèse de nouvelles espèces phosphorées hautement réactives Type de document : texte imprimé Auteurs : Bourissou, Didier, Auteur ; Guy Bertrand, Directeur de thèse Année de publication : 1998 Langues : Français (fre) Tags : ALCYNYLCARBENE PHOSPHINOCARBENE PHOSPHAALCYNES DIPHOSPHIRENE CATION DISPHOSPHIRENYLE AROMATICITE INTERMEDIAIRE REACTIONNEL MÉCANISME Résumé : "Dans le premier chapitre, la préparation d'un alcynylcarbène substitué par des groupements phosphino et silyle est envisagée. Les principaux résultats de la littérature concernant les phosphinocarbène et les alcynylcarbènes sont d'abord présentés. Les tentatives de synthèse de précurseurs diazoïques sont ensuite décrites. L'obtention d'un nouveau diazopropyne stable montre que la stabilisation des dérivés diazoïques induite par le groupement triméthylsilyle n'est pas considérablement diminuée par l'introduction d'un espaceur de type triple liaison carbone-carbone. Dans le deuxième chapitre, de nouvelles stratégies de synthèse des phosphaalcynes sont étudiées. Des réactions de piégeage prouvent pour la première fois la formation transitoire d'un phosphinophosphaalcyne. Le diphosphaalcyne PCCP qui n'a pu être obtenu par des stratégies analogues, fait l'objet d'une étude théorique. Le troisième chapitre est consacré à la synthèse de nouveaux cycles déphosphorés à trois chaînons. Un rappel bibliographique détaillé permet d'abord de faire le point sur la chimie des cycles phosphorés insaturés à trois chaînons. L'élaboration d'une nouvelle voie d'accès aux 1H-diphosphirènes nous a permis d'étudier pour la première fois leur réactivité. Plusieurs complexes de cations diphosphirényle ont été préparés. Des calculs théoriques permettent de préciser la structure de ces dérivés. Leur réactivité a également été étudiée. En particulier, des résultats préliminaires suggèrent la formation du premier 3H-diphosphirène par C-fonctionnalisation d'un cation diphosphirényle. Les différents mécanismes permettant d'expliquer la formation des diphosphirènes sont également discutés. Ce travail présente donc la synthèse de nouvelles espèces phosphorées hautement réactives. Deux thématiques sont plus particulièrement abordées : la stabilisation d'intermédiaires réactionnels par des substituants phosphorés d'une part, et la synthèse d'analogues phosphorés de composés organiques d'autre part." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 29/01/1998 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Chimie Moléculaire Localisation : LCC Synthèse de nouvelles espèces phosphorées hautement réactives [texte imprimé] / Bourissou, Didier, Auteur ; Guy Bertrand, Directeur de thèse . - 1998.
Langues : Français (fre)
Tags : ALCYNYLCARBENE PHOSPHINOCARBENE PHOSPHAALCYNES DIPHOSPHIRENE CATION DISPHOSPHIRENYLE AROMATICITE INTERMEDIAIRE REACTIONNEL MÉCANISME Résumé : "Dans le premier chapitre, la préparation d'un alcynylcarbène substitué par des groupements phosphino et silyle est envisagée. Les principaux résultats de la littérature concernant les phosphinocarbène et les alcynylcarbènes sont d'abord présentés. Les tentatives de synthèse de précurseurs diazoïques sont ensuite décrites. L'obtention d'un nouveau diazopropyne stable montre que la stabilisation des dérivés diazoïques induite par le groupement triméthylsilyle n'est pas considérablement diminuée par l'introduction d'un espaceur de type triple liaison carbone-carbone. Dans le deuxième chapitre, de nouvelles stratégies de synthèse des phosphaalcynes sont étudiées. Des réactions de piégeage prouvent pour la première fois la formation transitoire d'un phosphinophosphaalcyne. Le diphosphaalcyne PCCP qui n'a pu être obtenu par des stratégies analogues, fait l'objet d'une étude théorique. Le troisième chapitre est consacré à la synthèse de nouveaux cycles déphosphorés à trois chaînons. Un rappel bibliographique détaillé permet d'abord de faire le point sur la chimie des cycles phosphorés insaturés à trois chaînons. L'élaboration d'une nouvelle voie d'accès aux 1H-diphosphirènes nous a permis d'étudier pour la première fois leur réactivité. Plusieurs complexes de cations diphosphirényle ont été préparés. Des calculs théoriques permettent de préciser la structure de ces dérivés. Leur réactivité a également été étudiée. En particulier, des résultats préliminaires suggèrent la formation du premier 3H-diphosphirène par C-fonctionnalisation d'un cation diphosphirényle. Les différents mécanismes permettant d'expliquer la formation des diphosphirènes sont également discutés. Ce travail présente donc la synthèse de nouvelles espèces phosphorées hautement réactives. Deux thématiques sont plus particulièrement abordées : la stabilisation d'intermédiaires réactionnels par des substituants phosphorés d'une part, et la synthèse d'analogues phosphorés de composés organiques d'autre part." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 29/01/1998 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Chimie Moléculaire Localisation : LCC
