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Faire une suggestion Affiner la rechercheSynthèse et détermination structurale de complexes de métaux de transition et d'entités 3d-4f / Fatima Zohra Chiboub Fellah
Titre : Synthèse et détermination structurale de complexes de métaux de transition et d'entités 3d-4f Type de document : texte imprimé Auteurs : Fatima Zohra Chiboub Fellah, Auteur ; Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse ; Lila Boukli Hacene, Directeur de thèse Langues : Français (fre) Tags : DEMI-UNITES COMPLEXE DEMI-UNITES LIGAND ÉTUDE STRUCTURALE DIFFRACTION DES RX BASES DE SCHIFF NON SYMÉTRIQUES INTERACTIONS MAGNETIQUES Résumé : "Ce travail concerne la synthèse, la détermination structurale par diffraction des rayons X et l'étude des propriétés magnétiques de complexes polynucléaires de cuivre, de complexes cuivre alcalino-terreux et de complexes 3d/4f. Dans le premier chapitre, est exposée la synthèse de " demi-unités " complexe et de " demi-unités " ligand, ainsi que les différentes stratégies utilisées pour l'obtention des complexes de base de Schiff non symétriques de cuivre et de nickel. La synthèse et l'étude des propriétés structurales et magnétiques de deux familles de composés polynucléaires de cuivre provenant de l'association de demi-unités complexes constitue la deuxième partie de ce travail. L'influence de la nature du groupement en ortho du donneur O(phénoxo) et du type de diamine sur la nucléarité de ces complexes a été éclaircie. Dans la troisième partie, nous décrivons comment les bases de Schiff à compartiments possédant un site de coordination N2O2 et un site de coordination O4 de plus grande taille, résultant de la réaction du métallo-ligand avec les sels d'alcalino-terreux, ont permis d'isoler une série de complexes 3d/alcalino-terreux/salicylaldimine avec des rapports 3d/alcalino-terreux différents. Dans la dernière partie, nous décrivons la préparation de complexes 3d/4f di, tri et tétranucléaires. Les ligands assembleurs sont des bases de Schiff non symétriques apportant des ponts différents. L'étude de leurs propriétés magnétiques concourt à une meilleure connaissance des facteurs responsables de la nature et de l'intensité de l'interaction magnétique. Un comportement de type SMM est vraisemblable pour le complexe tétranucléaire Cu-Tb-Tb-Cu, indiquant que la présence d'une interaction Tb-Tb n'exclut pas l'obtention de SMM." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université Toulouse 3 en cotutelle avec Université Aboubekr Belkaid de Tlemcen (Tlemcen, Algérie) Date_soutenance : 29/06/2008 Ecole_doctorale : Sciences de la matière (SdM)( Toulouse) Domaine : Chimie organométallique et de coordination En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/288/ Synthèse et détermination structurale de complexes de métaux de transition et d'entités 3d-4f [texte imprimé] / Fatima Zohra Chiboub Fellah, Auteur ; Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse ; Lila Boukli Hacene, Directeur de thèse . - [s.d.].
Langues : Français (fre)
Tags : DEMI-UNITES COMPLEXE DEMI-UNITES LIGAND ÉTUDE STRUCTURALE DIFFRACTION DES RX BASES DE SCHIFF NON SYMÉTRIQUES INTERACTIONS MAGNETIQUES Résumé : "Ce travail concerne la synthèse, la détermination structurale par diffraction des rayons X et l'étude des propriétés magnétiques de complexes polynucléaires de cuivre, de complexes cuivre alcalino-terreux et de complexes 3d/4f. Dans le premier chapitre, est exposée la synthèse de " demi-unités " complexe et de " demi-unités " ligand, ainsi que les différentes stratégies utilisées pour l'obtention des complexes de base de Schiff non symétriques de cuivre et de nickel. La synthèse et l'étude des propriétés structurales et magnétiques de deux familles de composés polynucléaires de cuivre provenant de l'association de demi-unités complexes constitue la deuxième partie de ce travail. L'influence de la nature du groupement en ortho du donneur O(phénoxo) et du type de diamine sur la nucléarité de ces complexes a été éclaircie. Dans la troisième partie, nous décrivons comment les bases de Schiff à compartiments possédant un site de coordination N2O2 et un site de coordination O4 de plus grande taille, résultant de la réaction du métallo-ligand avec les sels d'alcalino-terreux, ont permis d'isoler une série de complexes 3d/alcalino-terreux/salicylaldimine avec des rapports 3d/alcalino-terreux différents. Dans la dernière partie, nous décrivons la préparation de complexes 3d/4f di, tri et tétranucléaires. Les ligands assembleurs sont des bases de Schiff non symétriques apportant des ponts différents. L'étude de leurs propriétés magnétiques concourt à une meilleure connaissance des facteurs responsables de la nature et de l'intensité de l'interaction magnétique. Un comportement de type SMM est vraisemblable pour le complexe tétranucléaire Cu-Tb-Tb-Cu, indiquant que la présence d'une interaction Tb-Tb n'exclut pas l'obtention de SMM." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université Toulouse 3 en cotutelle avec Université Aboubekr Belkaid de Tlemcen (Tlemcen, Algérie) Date_soutenance : 29/06/2008 Ecole_doctorale : Sciences de la matière (SdM)( Toulouse) Domaine : Chimie organométallique et de coordination En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/288/
Titre : Complexes polynucléaires du manganèse avec des ligands a sites donneurs n : :(4)o::(2), n::(6)o::(2) et n::(2)o::(3) : approches structurales et propriétés magnétiques Titre original : POLYNUCLEAR MANGANESE COMPLEXES WITH N::(4) O::(2), N::(6) O::(2) AND N::(2) O::(3) DONOR SITE LIGANDS : STRUCTURAL FEATURES AND MAGNETIC PROPERTIES Type de document : texte imprimé Auteurs : Dominique Luneau,, Auteur ; Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse Langues : Français (fre) Résumé : "I. MISE EN SEVIDENCE DE TROIS DE TYPES DE COMPLEXES DE MN AVEC LES COORDINATS MACROCYCLIQUES A SITES DONNEURS N::(4)O::(2) :1) COUPLAGE FERROMAGNÉTIQUE ENTRE IONS DU COMPLEXE DINUCLÉAIRE, 2) COMPLEXES DINUCLÉAIRES A PONT ACETATE, FORMANT DES CHAINES A COUPLAGE ANTIFERROMAGNÉTIQUE ENTRE IONS DE L’ENTITÉ DINUCLÉAIRE, 3)COMPLEXES TÉTRANUCLÉAIRES AVEC DEUX ENTITÉS DINUCLÉAIRES RELIÉES PAR DES PONTS OXYGÈNE D'ALCOOLATE ET DEUX TYPES D'INTERACTIONS ANTIFERROMAGNÉTIQUES. II. POUR LES COORDINATS A SITES DONNEURS N::(6)O::(2), OBSERVATION DE DEUX COMPLEXES SUIVANT QU'UNE OU DEUX FONCTIONS ALCOOL SONT DÉPROTONNÉES, AVEC UNE NUCLÉARITÉ SUPÉRIEURE A 2. III. AVEC LE COORDINAT ACYCLIQUE A SITES DONNEURS N::(2)O::(3), FORMATION D'UN COMPLEXE A 6 UNITÉS DINUCLÉAIRS PONTÉES PAR LES OXYGÈNES PHÉNOLATE DES COORDINATS, 4 OXYGÈNES HYDROXY ET 2 ANIONS ACETATE POUR FORMER UN AGRÉGAT A 12 IONS DE MN PRÉSENTANT UNE INTERACTION ANTIFERROMAGNÉTIQUE. DISCUSSION DE L’INTÉRÊT DE CES COMPLEXES POUR LA RECHERCHE DE MODÈLES DU SITE D'OXYDATION DE L'EAU EN PHOTOSYNTHÈSE."
"I. DEMONSTRATION OF THREE TYPES OF MN COMPLEXES WITH MACROCYCLIC COORDINATES WITH N::(4)O::(2) DONOR SITES: 1) FERROMAGNETIC COUPLING BETWEEN IONS OF THE DINUCLEAR COMPLEX, 2) DINUCLEAR COMPLEXES WITH ACETATE BRIDGE, FORMING CHAINS WITH ANTIFERROMAGNETIC COUPLING BETWEEN IONS OF THE DINUCLEAR ENTITY, 3) TETRANUCLEAR COMPLEXES WITH TWO DINUCLEAR ENTITIES CONNECTED BY ALCOHOLATE OXYGEN BRIDGES AND TWO TYPES OF ANTIFERROMAGNETIC INTERACTIONS. II. FOR COORDINATES WITH N::(6)O::(2) DONOR SITES, OBSERVATION OF TWO COMPLEXES ACCORDING TO WHETHER ONE OR TWO ALCOHOL FUNCTIONS ARE DEPROTONATED, WITH A NUCLEARITY GREATER THAN 2. III. WITH THE ACYCLIC COORDINATE WITH DONOR SITES N::(2)O::(3), FORMATION OF A COMPLEX WITH 6 DINUCLEAR UNITS BRIDGED BY THE PHENOLATE OXYGENS OF THE COORDINATES, 4 HYDROXY OXYGENS AND 2 ACETATE ANIONS TO FORM A CLUSTER WITH 12 MN IONS WITH AN ANTIFERROMAGNETIC INTERACTION. DISCUSSION OF THE INTEREST OF THESE COMPLEXES FOR THE SEARCH FOR MODELS OF THE WATER OXIDATION SITE IN PHOTOSYNTHESIS."
Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université De Toulouse 3 Date_soutenance : 28/10/1987 Domaine : Physique Atomique et Moléculaire En ligne : https://theses.fr/1987TOU30253 Complexes polynucléaires du manganèse avec des ligands a sites donneurs n : :(4)o::(2), n::(6)o::(2) et n::(2)o::(3) : approches structurales et propriétés magnétiques = POLYNUCLEAR MANGANESE COMPLEXES WITH N::(4) O::(2), N::(6) O::(2) AND N::(2) O::(3) DONOR SITE LIGANDS : STRUCTURAL FEATURES AND MAGNETIC PROPERTIES [texte imprimé] / Dominique Luneau,, Auteur ; Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse . - [s.d.].
Langues : Français (fre)
Résumé : "I. MISE EN SEVIDENCE DE TROIS DE TYPES DE COMPLEXES DE MN AVEC LES COORDINATS MACROCYCLIQUES A SITES DONNEURS N::(4)O::(2) :1) COUPLAGE FERROMAGNÉTIQUE ENTRE IONS DU COMPLEXE DINUCLÉAIRE, 2) COMPLEXES DINUCLÉAIRES A PONT ACETATE, FORMANT DES CHAINES A COUPLAGE ANTIFERROMAGNÉTIQUE ENTRE IONS DE L’ENTITÉ DINUCLÉAIRE, 3)COMPLEXES TÉTRANUCLÉAIRES AVEC DEUX ENTITÉS DINUCLÉAIRES RELIÉES PAR DES PONTS OXYGÈNE D'ALCOOLATE ET DEUX TYPES D'INTERACTIONS ANTIFERROMAGNÉTIQUES. II. POUR LES COORDINATS A SITES DONNEURS N::(6)O::(2), OBSERVATION DE DEUX COMPLEXES SUIVANT QU'UNE OU DEUX FONCTIONS ALCOOL SONT DÉPROTONNÉES, AVEC UNE NUCLÉARITÉ SUPÉRIEURE A 2. III. AVEC LE COORDINAT ACYCLIQUE A SITES DONNEURS N::(2)O::(3), FORMATION D'UN COMPLEXE A 6 UNITÉS DINUCLÉAIRS PONTÉES PAR LES OXYGÈNES PHÉNOLATE DES COORDINATS, 4 OXYGÈNES HYDROXY ET 2 ANIONS ACETATE POUR FORMER UN AGRÉGAT A 12 IONS DE MN PRÉSENTANT UNE INTERACTION ANTIFERROMAGNÉTIQUE. DISCUSSION DE L’INTÉRÊT DE CES COMPLEXES POUR LA RECHERCHE DE MODÈLES DU SITE D'OXYDATION DE L'EAU EN PHOTOSYNTHÈSE."
"I. DEMONSTRATION OF THREE TYPES OF MN COMPLEXES WITH MACROCYCLIC COORDINATES WITH N::(4)O::(2) DONOR SITES: 1) FERROMAGNETIC COUPLING BETWEEN IONS OF THE DINUCLEAR COMPLEX, 2) DINUCLEAR COMPLEXES WITH ACETATE BRIDGE, FORMING CHAINS WITH ANTIFERROMAGNETIC COUPLING BETWEEN IONS OF THE DINUCLEAR ENTITY, 3) TETRANUCLEAR COMPLEXES WITH TWO DINUCLEAR ENTITIES CONNECTED BY ALCOHOLATE OXYGEN BRIDGES AND TWO TYPES OF ANTIFERROMAGNETIC INTERACTIONS. II. FOR COORDINATES WITH N::(6)O::(2) DONOR SITES, OBSERVATION OF TWO COMPLEXES ACCORDING TO WHETHER ONE OR TWO ALCOHOL FUNCTIONS ARE DEPROTONATED, WITH A NUCLEARITY GREATER THAN 2. III. WITH THE ACYCLIC COORDINATE WITH DONOR SITES N::(2)O::(3), FORMATION OF A COMPLEX WITH 6 DINUCLEAR UNITS BRIDGED BY THE PHENOLATE OXYGENS OF THE COORDINATES, 4 HYDROXY OXYGENS AND 2 ACETATE ANIONS TO FORM A CLUSTER WITH 12 MN IONS WITH AN ANTIFERROMAGNETIC INTERACTION. DISCUSSION OF THE INTEREST OF THESE COMPLEXES FOR THE SEARCH FOR MODELS OF THE WATER OXIDATION SITE IN PHOTOSYNTHESIS."
Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université De Toulouse 3 Date_soutenance : 28/10/1987 Domaine : Physique Atomique et Moléculaire En ligne : https://theses.fr/1987TOU30253
Titre : Synthèse et étude des propriétés magnétiques et structurales de complexes du fer (ii) avec des ligands a noyaux imidazole et du manganèse (ii) avec des bases de Schiff tridentées Titre original : Synthesis and magnetic and structural properties of iron (ii) complexes with imidazole ligands and manganese (ii) complexes with tridentate schiff bases Type de document : texte imprimé Auteurs : Didier Boinnard, Auteur ; Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse Langues : Français (fre) Tags : PHOTOSYNTHÈSE COMPLEXE FERROQUINONE SITE D'OXYDATION DE L'EAU COMPLEXES DU MANGANESE 2+/COMPLEXES DU FER 2+ STRUCTURE R.X. PROPRIÉTÉ MAGNÉTIQUE/Spectrométrie MOSSBAUER Résumé : "Les potentialités de stabilisation du fer 2+ par le bibenzimidazole (bbzimh#2) ont été mises en évidence par la synthèse de deux complexes stables à l'air, FE(BBZMIH#2) #3(CLO#4) #2 et FE(BBZIMH#2) #3#2#+ entourée de deux anions perchlorate ou chlorure et de molécules d'eau et/ou de méthanol. Les déterminations structurales, en accord avec les résultats de spectrométrie Mössbauer et les propriétés magnétiques, permettent de mettre en évidence une déformation axiale de l'environnement de ligands. La synthèse et l'étude de deux bis-chélates de type FEL#2CL#2(L=2,2-BIIMIDAZOLE(BIMH#2) ou (BBZIMH#2) a mis en évidence leur structure cis-dichloro ainsi qu'une déformation de type axial. Cinq autres complexes du FER 2+ ont été préparés par réaction de BIMH#2, BBZIMH#2 ou du 1-méthyl-imidazole (MEIM) avec le formiate ou l'acétate ferreux. Quatre de ces complexes, FE(BIMH#2) #2 (HCO#2) #2, FE(BBZIMH#2) #2 (HCO)#2, FE(BIMH#2) #2 (CH#3CO#2) #2 et FE(MEIM)#4 (HCO#2) #2 ont un environnement de ligands de type N#4O#2 tandis que le cinquième composé, FE(MEIM)#6 (CH#3CO#2) #2 a un environnement de ligands de type N#6. Nous avons également préparé et étudié trois complexes du manganèse 2+ avec des ligands tridentés dianioniques résultant de la condensation du 5-NO#2-salicylaldehyde avec l'éthanolamine, la propanolamine et l'aminophényléthanol. L'étude des propriétés magnétiques de ces complexes permet de proposer une structure polynucléaire constituée d'entités discrètes de nucléarite supérieure ou égale a quatre pour MN (5-NO#2-SALEOA et MN(5-NO#2-SALPROA) et une structure en chaine pour le complexe MN(5-NO#2-SALAPE)."
"The stabilization potential of iron 2+ by bibenzimidazole (bbzimh#2) has been highlighted by the synthesis of two air-stable complexes, FE(BBZMIH#2) #3(CLO#4) #2 and FE(BBZIMH#2) #3#2#+ surrounded by two perchlorate or chloride anions and water and/or methanol molecules. Structural determinations, in agreement with Mössbauer spectrometry results and magnetic properties, allow to highlight an axial deformation of the ligand environment. The synthesis and study of two bis-chelates of type FEL#2CL#2(L=2,2-BIIMIDAZOLE(BIMH#2) or (BBZIMH#2) has highlighted their cis-dichloro structure as well as an axial deformation. Five other complexes of FER 2+ have been prepared by reaction of BIMH#2, BBZIMH#2 or 1-methylimidazole (MEIM) with ferrous formate or acetate. Four of these complexes, FE(BIMH#2) #2 (HCO#2) #2, FE(BBZIMH#2) #2 (HCO)#2, FE(BIMH#2) #2 (CH#3CO#2) #2 and FE(MEIM)#4 (HCO#2) #2 have a ligand environment of type N#4O#2 while the fifth compound, FE(MEIM)#6 (CH#3CO#2) #2 has a ligand environment of type N#6. We have also prepared and studied three complexes of manganese 2+ with tridentate dianionic ligands resulting from the condensation of 5-NO#2-salicylaldehyde with ethanolamine, propanolamine and aminophenylethanol. The study of the magnetic properties of these complexes allows us to propose a polynuclear structure consisting of discrete entities of nuclearity greater than or equal to four for MN (5-NO#2-SALEOA and MN(5-NO#2-SALPROA) and a chain structure for the MN(5-NO#2-SALAPE) complex."Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 19/04/1989 Domaine : Chimie En ligne : https://theses.fr/1989TOU30054 Synthèse et étude des propriétés magnétiques et structurales de complexes du fer (ii) avec des ligands a noyaux imidazole et du manganèse (ii) avec des bases de Schiff tridentées = Synthesis and magnetic and structural properties of iron (ii) complexes with imidazole ligands and manganese (ii) complexes with tridentate schiff bases [texte imprimé] / Didier Boinnard, Auteur ; Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse . - [s.d.].
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Tags : PHOTOSYNTHÈSE COMPLEXE FERROQUINONE SITE D'OXYDATION DE L'EAU COMPLEXES DU MANGANESE 2+/COMPLEXES DU FER 2+ STRUCTURE R.X. PROPRIÉTÉ MAGNÉTIQUE/Spectrométrie MOSSBAUER Résumé : "Les potentialités de stabilisation du fer 2+ par le bibenzimidazole (bbzimh#2) ont été mises en évidence par la synthèse de deux complexes stables à l'air, FE(BBZMIH#2) #3(CLO#4) #2 et FE(BBZIMH#2) #3#2#+ entourée de deux anions perchlorate ou chlorure et de molécules d'eau et/ou de méthanol. Les déterminations structurales, en accord avec les résultats de spectrométrie Mössbauer et les propriétés magnétiques, permettent de mettre en évidence une déformation axiale de l'environnement de ligands. La synthèse et l'étude de deux bis-chélates de type FEL#2CL#2(L=2,2-BIIMIDAZOLE(BIMH#2) ou (BBZIMH#2) a mis en évidence leur structure cis-dichloro ainsi qu'une déformation de type axial. Cinq autres complexes du FER 2+ ont été préparés par réaction de BIMH#2, BBZIMH#2 ou du 1-méthyl-imidazole (MEIM) avec le formiate ou l'acétate ferreux. Quatre de ces complexes, FE(BIMH#2) #2 (HCO#2) #2, FE(BBZIMH#2) #2 (HCO)#2, FE(BIMH#2) #2 (CH#3CO#2) #2 et FE(MEIM)#4 (HCO#2) #2 ont un environnement de ligands de type N#4O#2 tandis que le cinquième composé, FE(MEIM)#6 (CH#3CO#2) #2 a un environnement de ligands de type N#6. Nous avons également préparé et étudié trois complexes du manganèse 2+ avec des ligands tridentés dianioniques résultant de la condensation du 5-NO#2-salicylaldehyde avec l'éthanolamine, la propanolamine et l'aminophényléthanol. L'étude des propriétés magnétiques de ces complexes permet de proposer une structure polynucléaire constituée d'entités discrètes de nucléarite supérieure ou égale a quatre pour MN (5-NO#2-SALEOA et MN(5-NO#2-SALPROA) et une structure en chaine pour le complexe MN(5-NO#2-SALAPE)."
"The stabilization potential of iron 2+ by bibenzimidazole (bbzimh#2) has been highlighted by the synthesis of two air-stable complexes, FE(BBZMIH#2) #3(CLO#4) #2 and FE(BBZIMH#2) #3#2#+ surrounded by two perchlorate or chloride anions and water and/or methanol molecules. Structural determinations, in agreement with Mössbauer spectrometry results and magnetic properties, allow to highlight an axial deformation of the ligand environment. The synthesis and study of two bis-chelates of type FEL#2CL#2(L=2,2-BIIMIDAZOLE(BIMH#2) or (BBZIMH#2) has highlighted their cis-dichloro structure as well as an axial deformation. Five other complexes of FER 2+ have been prepared by reaction of BIMH#2, BBZIMH#2 or 1-methylimidazole (MEIM) with ferrous formate or acetate. Four of these complexes, FE(BIMH#2) #2 (HCO#2) #2, FE(BBZIMH#2) #2 (HCO)#2, FE(BIMH#2) #2 (CH#3CO#2) #2 and FE(MEIM)#4 (HCO#2) #2 have a ligand environment of type N#4O#2 while the fifth compound, FE(MEIM)#6 (CH#3CO#2) #2 has a ligand environment of type N#6. We have also prepared and studied three complexes of manganese 2+ with tridentate dianionic ligands resulting from the condensation of 5-NO#2-salicylaldehyde with ethanolamine, propanolamine and aminophenylethanol. The study of the magnetic properties of these complexes allows us to propose a polynuclear structure consisting of discrete entities of nuclearity greater than or equal to four for MN (5-NO#2-SALEOA and MN(5-NO#2-SALPROA) and a chain structure for the MN(5-NO#2-SALAPE) complex."Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 19/04/1989 Domaine : Chimie En ligne : https://theses.fr/1989TOU30054
Titre : Complexes polynucléaires du manganèse (II),(III), (IV). Synthèse, réactivité, propriétés magnétiques et structurales Titre original : Polynuclear complexes of manganese (ii), (iii), (iv). Synthesis, reactivity, magnetic and structural properties Type de document : texte imprimé Auteurs : Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse Langues : Français (fre) Tags : MÉTALLIQUES MANGANÈSE-COMPOSES EAU OXYDATION SCHIFF-BASES DE
METALLIC MANGANESE-COMPOUNDS WATER OXIDATION SCHIFF-BASESRésumé : "Les résultats présentés dans ce mémoire s'inscrivent dans le cadre de la modélisation du site de production d'oxygène du photosystème 2. Neuf complexes du manganèse ont été préparés et étudiés. L'oxydation par le dioxygène, en présence d'anions chlorures, de précurseurs à manganèse (ii) renfermant les bases de Schiff 3-meo-saldien, 3-meo-salept ou 3-meo-saldpt conduit aux complexes (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#2O) CL), C#2H#4CL#2 (C#4), (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#O) CL, 3H#2 O(C#5) et MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) CL, C#2H#4CL#2 (C#7). Le mécanisme de dégradation de ces ligands a été étudié. C#4, c#5 et c#7 ont été caractérisés par diffraction des rayons X et leurs propriétés magnétiques ont été analysées, conduisant à la mise en évidence de corrélations magnéto-structurales. Trois complexes (C#9 A C#1#1) présentant une formulation analogue : (MN#I#I#2L#N(CH#3COO) #2, CH#3OH) #2 (L#N=base de Schiff renfermant un catecholate) ont été isolés. La détermination de la structure cristalline de c#9 illustre l'arrangement tetranucleaire linéaire résultant du pontage, par des oxygènes catecholates, de deux unités binucleaires équivalentes. Les propriétés magnétiques (RPE et variation thermique de la susceptibilités magnétique) indiquent une analogie structurale entre ces trois composes. Les complexes MN#I#I(PDA), 1,5H#2O (C#1#2) et MN#I#I(PDAL), H#2O (C#1#3) et celui à valence mixte ((HPDA)MN#I#I#I(O)#2MN#I#V(PDA)), 2H#2 O(C#1#4) ont été préparés à partir de ligands tripodes tétradenté. Les interactions antiferromagnétiques faibles au sein de C#1#2 ET C#1#3 sont caractéristiques d'espèces mononucléaires associées par l'intermédiaire d'un réseau de liaison hydrogène étendu. C#1#4 est caractérisé par une interaction antiferromagnétique forte entre ions manganèse (iii) et (iv) di-mu-oxo pontes (j=270 cm##1) et un signal RPE multiligne à seize raies semblables à celui observé pour le site a manganèse du photosystème 2."
""The results presented in this thesis are part of the modeling of the oxygen production site of photosystem 2. Nine manganese complexes were prepared and studied. Oxidation by dioxygen, in the presence of chloride anions, of manganese (ii) precursors containing the Schiff bases 3-meo-saldien, 3-meo-salept or 3-meo-saldpt leads to the complexes (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#2O) CL), C#2H#4CL#2 (C#4), (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#O) CL, 3H#2 O(C#5) and MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) CL, C#2H#4CL#2 (C#7). The degradation mechanism of these ligands was studied. C#4, c#5 and c#7 were characterized by X-ray diffraction and their magnetic properties were analyzed, leading to the identification of magneto-structural correlations. Three complexes (C#9 A C#1#1) with an analogous formulation: (MN#I#I#2L#N(CH#3COO) #2, CH#3OH) #2 (L#N=Schiff base containing a catecholate) were isolated. The crystal structure determination of c#9 illustrates the linear tetranuclear arrangement resulting from the bridging, by catecholate oxygens, of two equivalent binuclear units. The magnetic properties (EPR and thermal variation of the magnetic susceptibilities) indicate a structural analogy between these three compounds. The complexes MN#I#I(PDA), 1,5H#2O (C#1#2) and MN#I#I(PDAL), H#2O (C#1#3) and that mixed-valence ((HPDA)MN#I#I#I(O)#2MN#I#V(PDA)), 2H#2 O(C#1#4) have been prepared from tetradentate tripod ligands. The weak antiferromagnetic interactions within C#1#2 and C#1#3 are characteristic of mononuclear species associated via an extended hydrogen bonding network. C#1#4 is characterized by a strong antiferromagnetic interaction between bridged manganese (iii) and (iv) di-mu-oxo ions (j=270 cm##1) and a sixteen-line multi-line EPR signal similar to that observed for the manganese a-site of photosystem 2."Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 18/03/1993 Domaine : Chimie Bioinorganique Localisation : LCC En ligne : https://theses.fr/1993TOU30078 Complexes polynucléaires du manganèse (II),(III), (IV). Synthèse, réactivité, propriétés magnétiques et structurales = Polynuclear complexes of manganese (ii), (iii), (iv). Synthesis, reactivity, magnetic and structural properties [texte imprimé] / Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse . - [s.d.].
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Tags : MÉTALLIQUES MANGANÈSE-COMPOSES EAU OXYDATION SCHIFF-BASES DE
METALLIC MANGANESE-COMPOUNDS WATER OXIDATION SCHIFF-BASESRésumé : "Les résultats présentés dans ce mémoire s'inscrivent dans le cadre de la modélisation du site de production d'oxygène du photosystème 2. Neuf complexes du manganèse ont été préparés et étudiés. L'oxydation par le dioxygène, en présence d'anions chlorures, de précurseurs à manganèse (ii) renfermant les bases de Schiff 3-meo-saldien, 3-meo-salept ou 3-meo-saldpt conduit aux complexes (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#2O) CL), C#2H#4CL#2 (C#4), (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#O) CL, 3H#2 O(C#5) et MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) CL, C#2H#4CL#2 (C#7). Le mécanisme de dégradation de ces ligands a été étudié. C#4, c#5 et c#7 ont été caractérisés par diffraction des rayons X et leurs propriétés magnétiques ont été analysées, conduisant à la mise en évidence de corrélations magnéto-structurales. Trois complexes (C#9 A C#1#1) présentant une formulation analogue : (MN#I#I#2L#N(CH#3COO) #2, CH#3OH) #2 (L#N=base de Schiff renfermant un catecholate) ont été isolés. La détermination de la structure cristalline de c#9 illustre l'arrangement tetranucleaire linéaire résultant du pontage, par des oxygènes catecholates, de deux unités binucleaires équivalentes. Les propriétés magnétiques (RPE et variation thermique de la susceptibilités magnétique) indiquent une analogie structurale entre ces trois composes. Les complexes MN#I#I(PDA), 1,5H#2O (C#1#2) et MN#I#I(PDAL), H#2O (C#1#3) et celui à valence mixte ((HPDA)MN#I#I#I(O)#2MN#I#V(PDA)), 2H#2 O(C#1#4) ont été préparés à partir de ligands tripodes tétradenté. Les interactions antiferromagnétiques faibles au sein de C#1#2 ET C#1#3 sont caractéristiques d'espèces mononucléaires associées par l'intermédiaire d'un réseau de liaison hydrogène étendu. C#1#4 est caractérisé par une interaction antiferromagnétique forte entre ions manganèse (iii) et (iv) di-mu-oxo pontes (j=270 cm##1) et un signal RPE multiligne à seize raies semblables à celui observé pour le site a manganèse du photosystème 2."
""The results presented in this thesis are part of the modeling of the oxygen production site of photosystem 2. Nine manganese complexes were prepared and studied. Oxidation by dioxygen, in the presence of chloride anions, of manganese (ii) precursors containing the Schiff bases 3-meo-saldien, 3-meo-salept or 3-meo-saldpt leads to the complexes (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#2O) CL), C#2H#4CL#2 (C#4), (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#O) CL, 3H#2 O(C#5) and MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) CL, C#2H#4CL#2 (C#7). The degradation mechanism of these ligands was studied. C#4, c#5 and c#7 were characterized by X-ray diffraction and their magnetic properties were analyzed, leading to the identification of magneto-structural correlations. Three complexes (C#9 A C#1#1) with an analogous formulation: (MN#I#I#2L#N(CH#3COO) #2, CH#3OH) #2 (L#N=Schiff base containing a catecholate) were isolated. The crystal structure determination of c#9 illustrates the linear tetranuclear arrangement resulting from the bridging, by catecholate oxygens, of two equivalent binuclear units. The magnetic properties (EPR and thermal variation of the magnetic susceptibilities) indicate a structural analogy between these three compounds. The complexes MN#I#I(PDA), 1,5H#2O (C#1#2) and MN#I#I(PDAL), H#2O (C#1#3) and that mixed-valence ((HPDA)MN#I#I#I(O)#2MN#I#V(PDA)), 2H#2 O(C#1#4) have been prepared from tetradentate tripod ligands. The weak antiferromagnetic interactions within C#1#2 and C#1#3 are characteristic of mononuclear species associated via an extended hydrogen bonding network. C#1#4 is characterized by a strong antiferromagnetic interaction between bridged manganese (iii) and (iv) di-mu-oxo ions (j=270 cm##1) and a sixteen-line multi-line EPR signal similar to that observed for the manganese a-site of photosystem 2."Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 18/03/1993 Domaine : Chimie Bioinorganique Localisation : LCC En ligne : https://theses.fr/1993TOU30078
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