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Auteur Tuchagues, Jean-Pierre |
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Faire une suggestion Affiner la rechercheComplexes polynucléaires du manganèse (II),(III), (IV). Synthèse, réactivité, propriétés magnétiques et structurales / Tuchagues, Jean-Pierre
Titre : Complexes polynucléaires du manganèse (II),(III), (IV). Synthèse, réactivité, propriétés magnétiques et structurales Titre original : Polynuclear complexes of manganese (ii), (iii), (iv). Synthesis, reactivity, magnetic and structural properties Type de document : texte imprimé Auteurs : Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse Langues : Français (fre) Tags : MÉTALLIQUES MANGANÈSE-COMPOSES EAU OXYDATION SCHIFF-BASES DE
METALLIC MANGANESE-COMPOUNDS WATER OXIDATION SCHIFF-BASESRésumé : "Les résultats présentés dans ce mémoire s'inscrivent dans le cadre de la modélisation du site de production d'oxygène du photosystème 2. Neuf complexes du manganèse ont été préparés et étudiés. L'oxydation par le dioxygène, en présence d'anions chlorures, de précurseurs à manganèse (ii) renfermant les bases de Schiff 3-meo-saldien, 3-meo-salept ou 3-meo-saldpt conduit aux complexes (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#2O) CL), C#2H#4CL#2 (C#4), (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#O) CL, 3H#2 O(C#5) et MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) CL, C#2H#4CL#2 (C#7). Le mécanisme de dégradation de ces ligands a été étudié. C#4, c#5 et c#7 ont été caractérisés par diffraction des rayons X et leurs propriétés magnétiques ont été analysées, conduisant à la mise en évidence de corrélations magnéto-structurales. Trois complexes (C#9 A C#1#1) présentant une formulation analogue : (MN#I#I#2L#N(CH#3COO) #2, CH#3OH) #2 (L#N=base de Schiff renfermant un catecholate) ont été isolés. La détermination de la structure cristalline de c#9 illustre l'arrangement tetranucleaire linéaire résultant du pontage, par des oxygènes catecholates, de deux unités binucleaires équivalentes. Les propriétés magnétiques (RPE et variation thermique de la susceptibilités magnétique) indiquent une analogie structurale entre ces trois composes. Les complexes MN#I#I(PDA), 1,5H#2O (C#1#2) et MN#I#I(PDAL), H#2O (C#1#3) et celui à valence mixte ((HPDA)MN#I#I#I(O)#2MN#I#V(PDA)), 2H#2 O(C#1#4) ont été préparés à partir de ligands tripodes tétradenté. Les interactions antiferromagnétiques faibles au sein de C#1#2 ET C#1#3 sont caractéristiques d'espèces mononucléaires associées par l'intermédiaire d'un réseau de liaison hydrogène étendu. C#1#4 est caractérisé par une interaction antiferromagnétique forte entre ions manganèse (iii) et (iv) di-mu-oxo pontes (j=270 cm##1) et un signal RPE multiligne à seize raies semblables à celui observé pour le site a manganèse du photosystème 2."
""The results presented in this thesis are part of the modeling of the oxygen production site of photosystem 2. Nine manganese complexes were prepared and studied. Oxidation by dioxygen, in the presence of chloride anions, of manganese (ii) precursors containing the Schiff bases 3-meo-saldien, 3-meo-salept or 3-meo-saldpt leads to the complexes (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#2O) CL), C#2H#4CL#2 (C#4), (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#O) CL, 3H#2 O(C#5) and MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) CL, C#2H#4CL#2 (C#7). The degradation mechanism of these ligands was studied. C#4, c#5 and c#7 were characterized by X-ray diffraction and their magnetic properties were analyzed, leading to the identification of magneto-structural correlations. Three complexes (C#9 A C#1#1) with an analogous formulation: (MN#I#I#2L#N(CH#3COO) #2, CH#3OH) #2 (L#N=Schiff base containing a catecholate) were isolated. The crystal structure determination of c#9 illustrates the linear tetranuclear arrangement resulting from the bridging, by catecholate oxygens, of two equivalent binuclear units. The magnetic properties (EPR and thermal variation of the magnetic susceptibilities) indicate a structural analogy between these three compounds. The complexes MN#I#I(PDA), 1,5H#2O (C#1#2) and MN#I#I(PDAL), H#2O (C#1#3) and that mixed-valence ((HPDA)MN#I#I#I(O)#2MN#I#V(PDA)), 2H#2 O(C#1#4) have been prepared from tetradentate tripod ligands. The weak antiferromagnetic interactions within C#1#2 and C#1#3 are characteristic of mononuclear species associated via an extended hydrogen bonding network. C#1#4 is characterized by a strong antiferromagnetic interaction between bridged manganese (iii) and (iv) di-mu-oxo ions (j=270 cm##1) and a sixteen-line multi-line EPR signal similar to that observed for the manganese a-site of photosystem 2."Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 18/03/1993 Domaine : Chimie Bioinorganique Localisation : LCC En ligne : https://theses.fr/1993TOU30078 Complexes polynucléaires du manganèse (II),(III), (IV). Synthèse, réactivité, propriétés magnétiques et structurales = Polynuclear complexes of manganese (ii), (iii), (iv). Synthesis, reactivity, magnetic and structural properties [texte imprimé] / Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse . - [s.d.].
Langues : Français (fre)
Tags : MÉTALLIQUES MANGANÈSE-COMPOSES EAU OXYDATION SCHIFF-BASES DE
METALLIC MANGANESE-COMPOUNDS WATER OXIDATION SCHIFF-BASESRésumé : "Les résultats présentés dans ce mémoire s'inscrivent dans le cadre de la modélisation du site de production d'oxygène du photosystème 2. Neuf complexes du manganèse ont été préparés et étudiés. L'oxydation par le dioxygène, en présence d'anions chlorures, de précurseurs à manganèse (ii) renfermant les bases de Schiff 3-meo-saldien, 3-meo-salept ou 3-meo-saldpt conduit aux complexes (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#2O) CL), C#2H#4CL#2 (C#4), (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#O) CL, 3H#2 O(C#5) et MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) CL, C#2H#4CL#2 (C#7). Le mécanisme de dégradation de ces ligands a été étudié. C#4, c#5 et c#7 ont été caractérisés par diffraction des rayons X et leurs propriétés magnétiques ont été analysées, conduisant à la mise en évidence de corrélations magnéto-structurales. Trois complexes (C#9 A C#1#1) présentant une formulation analogue : (MN#I#I#2L#N(CH#3COO) #2, CH#3OH) #2 (L#N=base de Schiff renfermant un catecholate) ont été isolés. La détermination de la structure cristalline de c#9 illustre l'arrangement tetranucleaire linéaire résultant du pontage, par des oxygènes catecholates, de deux unités binucleaires équivalentes. Les propriétés magnétiques (RPE et variation thermique de la susceptibilités magnétique) indiquent une analogie structurale entre ces trois composes. Les complexes MN#I#I(PDA), 1,5H#2O (C#1#2) et MN#I#I(PDAL), H#2O (C#1#3) et celui à valence mixte ((HPDA)MN#I#I#I(O)#2MN#I#V(PDA)), 2H#2 O(C#1#4) ont été préparés à partir de ligands tripodes tétradenté. Les interactions antiferromagnétiques faibles au sein de C#1#2 ET C#1#3 sont caractéristiques d'espèces mononucléaires associées par l'intermédiaire d'un réseau de liaison hydrogène étendu. C#1#4 est caractérisé par une interaction antiferromagnétique forte entre ions manganèse (iii) et (iv) di-mu-oxo pontes (j=270 cm##1) et un signal RPE multiligne à seize raies semblables à celui observé pour le site a manganèse du photosystème 2."
""The results presented in this thesis are part of the modeling of the oxygen production site of photosystem 2. Nine manganese complexes were prepared and studied. Oxidation by dioxygen, in the presence of chloride anions, of manganese (ii) precursors containing the Schiff bases 3-meo-saldien, 3-meo-salept or 3-meo-saldpt leads to the complexes (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#2O) CL), C#2H#4CL#2 (C#4), (MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) (H#O) CL, 3H#2 O(C#5) and MN#I#I#I(3-CH#3O-SALEN) CL, C#2H#4CL#2 (C#7). The degradation mechanism of these ligands was studied. C#4, c#5 and c#7 were characterized by X-ray diffraction and their magnetic properties were analyzed, leading to the identification of magneto-structural correlations. Three complexes (C#9 A C#1#1) with an analogous formulation: (MN#I#I#2L#N(CH#3COO) #2, CH#3OH) #2 (L#N=Schiff base containing a catecholate) were isolated. The crystal structure determination of c#9 illustrates the linear tetranuclear arrangement resulting from the bridging, by catecholate oxygens, of two equivalent binuclear units. The magnetic properties (EPR and thermal variation of the magnetic susceptibilities) indicate a structural analogy between these three compounds. The complexes MN#I#I(PDA), 1,5H#2O (C#1#2) and MN#I#I(PDAL), H#2O (C#1#3) and that mixed-valence ((HPDA)MN#I#I#I(O)#2MN#I#V(PDA)), 2H#2 O(C#1#4) have been prepared from tetradentate tripod ligands. The weak antiferromagnetic interactions within C#1#2 and C#1#3 are characteristic of mononuclear species associated via an extended hydrogen bonding network. C#1#4 is characterized by a strong antiferromagnetic interaction between bridged manganese (iii) and (iv) di-mu-oxo ions (j=270 cm##1) and a sixteen-line multi-line EPR signal similar to that observed for the manganese a-site of photosystem 2."Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 18/03/1993 Domaine : Chimie Bioinorganique Localisation : LCC En ligne : https://theses.fr/1993TOU30078
Titre : Préparation et étude magnétooptique de composés renfermant simultanément une liaison B - S et une liaison B - N Titre original : Preparation and magnetooptical study of compounds containing simultaneously a B - S bond and a B - N bond Type de document : texte imprimé Auteurs : Tuchagues, Jean-Pierre, Auteur ; Jean-Pierre Laurent, Directeur de la recherche Année de publication : 1965 Langues : Français (fre) Résumé : "Dans le cadre général d'une étude des propriétés magnétooptiques des diverses liaisons contractées par le bore (I à 7), nous avons examiné le comportement de composés renfermant à la fois des liaisons B - N et des liaisons B - S, qui, dans certains cas, se trouvent également associées à une liaison B - C ou à une liaison B - H. En définitive, nous avons préparé et étudié douze combinaisons appartenant aux types suivants :
R S B (NR’ 2)2 avec R = C2H5, C4H9 ; R' = C2H5
R S B (NHR’)2 avec R = C2H5 ; R’=C3H7
(RS)2 B NR’2 avec R C2H5, C4H9 ; R’ = C2H5
(RS)2 B NHR’ avec R = C2H5, R’= C3H7
RB (SR’) (NR’’2) avec R = C4H9, C5H11, R’=C4H9 ; R’’ =C2H5
H B (SR)(NR’2) avec R= C3H7; R’=CH3, C2H5
R= C4H9 ; R’=CH3, C2H5."
"In the general framework of a study of the magnetooptical properties of the various bonds contracted by boron (I to 7), we have examined the behavior of compounds containing both B - N bonds and B - S bonds, which, in some cases, are also found associated with a B - C bond or a B - H bond. Finally, we have prepared and studied twelve combinations belonging to the following types:
RS B ??(NR’ 2)2 with R = C2H5, C4H9; R' = C2H5
RS B ??(NHR’)2 with R = C2H5; R’ = C3H7
(RS)2 B NR’2 with R C2H5, C4H9; R’ = C2H5
(RS)2 B NHR’ with R = C2H5, R’ = C3H7
RB (SR’) (NR’’2) with R = C4H9, C5H11, R’ = C4H9; R’’ =C2H5
H B (SR)(NR’2) with R= C3H7; R’=CH3, C2H5
R=C4H9; R’=CH3, C2H5.”
Document : Diplôme d'études Sup Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 20/11/1965 Domaine : Chimie Localisation : LCC Préparation et étude magnétooptique de composés renfermant simultanément une liaison B - S et une liaison B - N = Preparation and magnetooptical study of compounds containing simultaneously a B - S bond and a B - N bond [texte imprimé] / Tuchagues, Jean-Pierre, Auteur ; Jean-Pierre Laurent, Directeur de la recherche . - 1965.
Langues : Français (fre)
Résumé : "Dans le cadre général d'une étude des propriétés magnétooptiques des diverses liaisons contractées par le bore (I à 7), nous avons examiné le comportement de composés renfermant à la fois des liaisons B - N et des liaisons B - S, qui, dans certains cas, se trouvent également associées à une liaison B - C ou à une liaison B - H. En définitive, nous avons préparé et étudié douze combinaisons appartenant aux types suivants :
R S B (NR’ 2)2 avec R = C2H5, C4H9 ; R' = C2H5
R S B (NHR’)2 avec R = C2H5 ; R’=C3H7
(RS)2 B NR’2 avec R C2H5, C4H9 ; R’ = C2H5
(RS)2 B NHR’ avec R = C2H5, R’= C3H7
RB (SR’) (NR’’2) avec R = C4H9, C5H11, R’=C4H9 ; R’’ =C2H5
H B (SR)(NR’2) avec R= C3H7; R’=CH3, C2H5
R= C4H9 ; R’=CH3, C2H5."
"In the general framework of a study of the magnetooptical properties of the various bonds contracted by boron (I to 7), we have examined the behavior of compounds containing both B - N bonds and B - S bonds, which, in some cases, are also found associated with a B - C bond or a B - H bond. Finally, we have prepared and studied twelve combinations belonging to the following types:
RS B ??(NR’ 2)2 with R = C2H5, C4H9; R' = C2H5
RS B ??(NHR’)2 with R = C2H5; R’ = C3H7
(RS)2 B NR’2 with R C2H5, C4H9; R’ = C2H5
(RS)2 B NHR’ with R = C2H5, R’ = C3H7
RB (SR’) (NR’’2) with R = C4H9, C5H11, R’ = C4H9; R’’ =C2H5
H B (SR)(NR’2) with R= C3H7; R’=CH3, C2H5
R=C4H9; R’=CH3, C2H5.”
Document : Diplôme d'études Sup Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 20/11/1965 Domaine : Chimie Localisation : LCC
Titre : Contribution à l'étude chimique et physico-chimique des édifices renfermant la liaison bore-fluor. Titre original : Contribution to the chemical and physicochemical study of structures containing the boron-fluorine bond. Type de document : texte imprimé Auteurs : Tuchagues, Jean-Pierre, Auteur ; Jean-Pierre Laurent, Directeur de thèse Année de publication : 1976 Langues : Français (fre) Résumé : "En définitive, nous avons envisagé au cours de ce travail une grande variété de composés ; ces composés se répartissent dans les familles :
-B(R) n F 3-n
-B(OR) n F 3-n
-BH n F 3-n
-C5H7O2B (R) n F2-n
-Base de Lewis. B(R) n F3-n
-Base de Lewis. B(OR) n F3-n
-Base de Lewis. BH n F3-n
Les résultats obtenus se situent sur les plans chimique et physico-chimique et apportent des renseignements tant au niveau de l'ensemble de l'édifice moléculaire considéré qu'à celui, plus général, de la liaison bore-fluor. Nous présenterons ce mémoire suivant le plan :
Chapitre I : Les techniques physiques
Chapitre II : Les dérivés fluores et alkyles du bore
et les systèmes qui en découlent
Chapitre III : Les dérivés fluores et alcoxyles du bore et les systèmes qui en découlent.
Chapitre IV : Divers types de composes renfermant la liaison B-F
Chapitre V : Examen d’ensemble des resultats physicochimiques
Conclusions."
"Ultimately, we considered a wide variety of compounds during this work; these compounds are divided into the following families:
-B(R) n F 3-n
-B(OR) n F 3-n
-BH n F 3-n
-C5H7O2B (R) n F 2-n
-Lewis base. B(R) n F 3-n
-Lewis base. B(OR) n F 3-n
-Lewis base. BH n F 3-n
The results obtained are chemical and physicochemical and provide information both at the level of the entire molecular structure considered and at the more general level of the boron-fluorine bond. We will present this thesis according to the following outline:
Chapter I: Physical Techniques
Chapter II: Fluorine and Alkyl Derivatives of Boron
and the Systems Resulting from Them
Chapter III: Fluorine and Alkoxy Derivatives of Boron and the Systems Resulting from Them arise.
Chapter IV: Various Types of Compounds Containing the B-F Bond
Chapter V: Overall Review of Physicochemical Results
Conclusions."Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 12/07/1976 Domaine : Chimie de Coordination Localisation : LCC Contribution à l'étude chimique et physico-chimique des édifices renfermant la liaison bore-fluor. = Contribution to the chemical and physicochemical study of structures containing the boron-fluorine bond. [texte imprimé] / Tuchagues, Jean-Pierre, Auteur ; Jean-Pierre Laurent, Directeur de thèse . - 1976.
Langues : Français (fre)
Résumé : "En définitive, nous avons envisagé au cours de ce travail une grande variété de composés ; ces composés se répartissent dans les familles :
-B(R) n F 3-n
-B(OR) n F 3-n
-BH n F 3-n
-C5H7O2B (R) n F2-n
-Base de Lewis. B(R) n F3-n
-Base de Lewis. B(OR) n F3-n
-Base de Lewis. BH n F3-n
Les résultats obtenus se situent sur les plans chimique et physico-chimique et apportent des renseignements tant au niveau de l'ensemble de l'édifice moléculaire considéré qu'à celui, plus général, de la liaison bore-fluor. Nous présenterons ce mémoire suivant le plan :
Chapitre I : Les techniques physiques
Chapitre II : Les dérivés fluores et alkyles du bore
et les systèmes qui en découlent
Chapitre III : Les dérivés fluores et alcoxyles du bore et les systèmes qui en découlent.
Chapitre IV : Divers types de composes renfermant la liaison B-F
Chapitre V : Examen d’ensemble des resultats physicochimiques
Conclusions."
"Ultimately, we considered a wide variety of compounds during this work; these compounds are divided into the following families:
-B(R) n F 3-n
-B(OR) n F 3-n
-BH n F 3-n
-C5H7O2B (R) n F 2-n
-Lewis base. B(R) n F 3-n
-Lewis base. B(OR) n F 3-n
-Lewis base. BH n F 3-n
The results obtained are chemical and physicochemical and provide information both at the level of the entire molecular structure considered and at the more general level of the boron-fluorine bond. We will present this thesis according to the following outline:
Chapter I: Physical Techniques
Chapter II: Fluorine and Alkyl Derivatives of Boron
and the Systems Resulting from Them
Chapter III: Fluorine and Alkoxy Derivatives of Boron and the Systems Resulting from Them arise.
Chapter IV: Various Types of Compounds Containing the B-F Bond
Chapter V: Overall Review of Physicochemical Results
Conclusions."Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 12/07/1976 Domaine : Chimie de Coordination Localisation : LCC
Titre : Synthèse et détermination structurale de complexes de métaux de transition et d'entités 3d-4f Titre original : Synthesis and structural determination of transition metal complexes and 3d/4f entities Type de document : texte imprimé Auteurs : Fatima Zohra Chiboub Fellah, Auteur ; Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse ; Lila Boukli Hacene, Directeur de thèse Année de publication : 2008 Langues : Français (fre) Tags : DEMI-UNITES COMPLEXE DEMI-UNITES LIGAND ÉTUDE STRUCTURALE DIFFRACTION DES RX BASES DE SCHIFF NON SYMÉTRIQUES INTERACTIONS MAGNETIQUES
COMPLEX HALF-UNITS LIGAND HALF-UNITS STRUCTURAL STUDY X-RAY DIFFRACTION NON-SYMMETRIC SCHIFF BASES MAGNETIC INTERACTIONSRésumé : "Ce travail concerne la synthèse, la détermination structurale par diffraction des rayons X et l'étude des propriétés magnétiques de complexes polynucléaires de cuivre, de complexes cuivre alcalino-terreux et de complexes 3d/4f. Dans le premier chapitre, est exposée la synthèse de " demi-unités " complexe et de " demi-unités " ligand, ainsi que les différentes stratégies utilisées pour l'obtention des complexes de base de Schiff non symétriques de cuivre et de nickel. La synthèse et l'étude des propriétés structurales et magnétiques de deux familles de composés polynucléaires de cuivre provenant de l'association de demi-unités complexes constitue la deuxième partie de ce travail. L'influence de la nature du groupement en ortho du donneur O(phénoxo) et du type de diamine sur la nucléarité de ces complexes a été éclaircie. Dans la troisième partie, nous décrivons comment les bases de Schiff à compartiments possédant un site de coordination N2O2 et un site de coordination O4 de plus grande taille, résultant de la réaction du métallo-ligand avec les sels d'alcalino-terreux, ont permis d'isoler une série de complexes 3d/alcalino-terreux/salicylaldimine avec des rapports 3d/alcalino-terreux différents. Dans la dernière partie, nous décrivons la préparation de complexes 3d/4f di, tri et tétranucléaires. Les ligands assembleurs sont des bases de Schiff non symétriques apportant des ponts différents. L'étude de leurs propriétés magnétiques concourt à une meilleure connaissance des facteurs responsables de la nature et de l'intensité de l'interaction magnétique. Un comportement de type SMM est vraisemblable pour le complexe tétranucléaire Cu-Tb-Tb-Cu, indiquant que la présence d'une interaction Tb-Tb n'exclut pas l'obtention de SMM."
"This work is concerned with the synthesis, structural determination by single crystal X-ray diffraction and study of the magnetic properties of polynuclear copper complexes, alkaline-earth/copper complexes and 3d/4f complexes. In the first chapter, the synthesis of half-unit complexes and half-unit ligands is described as well as the various strategies used for obtaining non-symmetrical Schiff base copper and nickel complexes. The synthesis and study of the structural and magnetic properties of two series of polynuclear copper compounds resulting from the association of half-unit complexes is the topic of the second part of this work. The effect of the chemical nature of the ortho-substituent to the O(phenoxo) donor and the effect of the type of diamine on the nuclearity of these complexes has been elucidated. In the third part, we describe how the compartmental Schiff bases having an inner N2O2 coordination site and a larger O4 coordination site resulting from the reaction of the metallo-ligand with the alkaline-earth salts allowed isolating a series of 3d/alkaline-earth/salicylaldimine complexes with different 3d/alkaline-earth ratios. In the last part, we describe the preparation of di-, tri- and tetra-nuclear 3d/4f complexes. The assembling ligands are non-symmetrical Schiff bases bringing different bridges. The study of their magnetic properties contributes to a better understanding of the factors responsible for the nature and intensity of magnetic interactions. An SMM type of behaviour is likely for the tetranuclear Cu-Tb-Tb-Cu complex, suggesting that the presence of a Tb-Tb interaction does not exclude an SMM behaviour."Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 en Cotutelle avec Université Aboubekr Belkaid de Tlemcen (Tlemcen, Algérie) Date_soutenance : 29/06/2008 Ecole_doctorale : Sciences de la matière (SdM)( Toulouse) Domaine : Chimie Organométallique et de Coordination En ligne : https://theses.fr/2008TOU30093 Synthèse et détermination structurale de complexes de métaux de transition et d'entités 3d-4f = Synthesis and structural determination of transition metal complexes and 3d/4f entities [texte imprimé] / Fatima Zohra Chiboub Fellah, Auteur ; Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse ; Lila Boukli Hacene, Directeur de thèse . - 2008.
Langues : Français (fre)
Tags : DEMI-UNITES COMPLEXE DEMI-UNITES LIGAND ÉTUDE STRUCTURALE DIFFRACTION DES RX BASES DE SCHIFF NON SYMÉTRIQUES INTERACTIONS MAGNETIQUES
COMPLEX HALF-UNITS LIGAND HALF-UNITS STRUCTURAL STUDY X-RAY DIFFRACTION NON-SYMMETRIC SCHIFF BASES MAGNETIC INTERACTIONSRésumé : "Ce travail concerne la synthèse, la détermination structurale par diffraction des rayons X et l'étude des propriétés magnétiques de complexes polynucléaires de cuivre, de complexes cuivre alcalino-terreux et de complexes 3d/4f. Dans le premier chapitre, est exposée la synthèse de " demi-unités " complexe et de " demi-unités " ligand, ainsi que les différentes stratégies utilisées pour l'obtention des complexes de base de Schiff non symétriques de cuivre et de nickel. La synthèse et l'étude des propriétés structurales et magnétiques de deux familles de composés polynucléaires de cuivre provenant de l'association de demi-unités complexes constitue la deuxième partie de ce travail. L'influence de la nature du groupement en ortho du donneur O(phénoxo) et du type de diamine sur la nucléarité de ces complexes a été éclaircie. Dans la troisième partie, nous décrivons comment les bases de Schiff à compartiments possédant un site de coordination N2O2 et un site de coordination O4 de plus grande taille, résultant de la réaction du métallo-ligand avec les sels d'alcalino-terreux, ont permis d'isoler une série de complexes 3d/alcalino-terreux/salicylaldimine avec des rapports 3d/alcalino-terreux différents. Dans la dernière partie, nous décrivons la préparation de complexes 3d/4f di, tri et tétranucléaires. Les ligands assembleurs sont des bases de Schiff non symétriques apportant des ponts différents. L'étude de leurs propriétés magnétiques concourt à une meilleure connaissance des facteurs responsables de la nature et de l'intensité de l'interaction magnétique. Un comportement de type SMM est vraisemblable pour le complexe tétranucléaire Cu-Tb-Tb-Cu, indiquant que la présence d'une interaction Tb-Tb n'exclut pas l'obtention de SMM."
"This work is concerned with the synthesis, structural determination by single crystal X-ray diffraction and study of the magnetic properties of polynuclear copper complexes, alkaline-earth/copper complexes and 3d/4f complexes. In the first chapter, the synthesis of half-unit complexes and half-unit ligands is described as well as the various strategies used for obtaining non-symmetrical Schiff base copper and nickel complexes. The synthesis and study of the structural and magnetic properties of two series of polynuclear copper compounds resulting from the association of half-unit complexes is the topic of the second part of this work. The effect of the chemical nature of the ortho-substituent to the O(phenoxo) donor and the effect of the type of diamine on the nuclearity of these complexes has been elucidated. In the third part, we describe how the compartmental Schiff bases having an inner N2O2 coordination site and a larger O4 coordination site resulting from the reaction of the metallo-ligand with the alkaline-earth salts allowed isolating a series of 3d/alkaline-earth/salicylaldimine complexes with different 3d/alkaline-earth ratios. In the last part, we describe the preparation of di-, tri- and tetra-nuclear 3d/4f complexes. The assembling ligands are non-symmetrical Schiff bases bringing different bridges. The study of their magnetic properties contributes to a better understanding of the factors responsible for the nature and intensity of magnetic interactions. An SMM type of behaviour is likely for the tetranuclear Cu-Tb-Tb-Cu complex, suggesting that the presence of a Tb-Tb interaction does not exclude an SMM behaviour."Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 en Cotutelle avec Université Aboubekr Belkaid de Tlemcen (Tlemcen, Algérie) Date_soutenance : 29/06/2008 Ecole_doctorale : Sciences de la matière (SdM)( Toulouse) Domaine : Chimie Organométallique et de Coordination En ligne : https://theses.fr/2008TOU30093
Titre : Complexes polynucléaires du manganèse avec des ligands a sites donneurs n : :(4)o::(2), n::(6)o::(2) et n::(2)o::(3) : approches structurales et propriétés magnétiques Titre original : Polynuclear manganese complexes with n::(4) o::(2), n::(6) o::(2) and n::(2) o::(3) donor site ligands : structural features and magnetic properties Type de document : texte imprimé Auteurs : Dominique Luneau,, Auteur ; Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse Langues : Français (fre) Résumé : "I-mise en évidence de trois de types de complexes de mn avec les coordinats macrocycliques à sites donneurs n : :(4) o : :(2) :1) couplage ferromagnétique entre ions du complexe dinucléaire, 2) complexes dinucléaires a pont acétate, formant des chaines a couplage antiferromagnétique entre ions de l’entité dinucléaire, 3) complexes tétranucléaires avec deux entités dinucléaires reliées par des ponts oxygène d'alcoolate et deux types d'interactions antiferromagnétiques. ii. pour les coordinats a sites donneurs n : :(6) o : :(2), observation de deux complexes suivant qu'une ou deux fonctions alcool sont déprotonées, avec une nucléarité supérieure à 2. iii. avec le coordinat acyclique a sites donneurs n : :(2) o : :(3), formation d'un complexe à 6 unités dinucléaires pontées par les oxygènes phénolate des coordinats, 4 oxygènes hydroxy et 2 anions acétate pour former un agrégat a 12 ions de mn présentant une interaction antiferromagnétique. Discussion de l’intérêt de ces complexes pour la recherche de modèles du site d'oxydation de l'eau en photosynthèse."
"I- demonstration of three types of mn complexes with macrocyclic coordinates with n: :(4) o: :(2) donor sites: 1) ferromagnetic coupling between ions of the dinuclear complex, 2) dinuclear complexes with acetate bridge, forming chains with antiferromagnetic coupling between ions of the dinuclear entity, 3) tetranuclear complexes with two dinuclear entities connected by alcoholate oxygen bridges and two types of antiferromagnetic interactions. ii. for coordinates with n: :(6) o: :(2) donor sites, observation of two complexes according to whether one or two alcohol functions are deprotonated, with a nuclearity greater than 2. iii. with the acyclic coordinate with donor sites n: :(2) o: :(3), formation of a complex with 6 dinuclear units bridged by the phenolate oxygens of the coordinates, 4 hydroxy oxygens and 2 acetate anions to form a cluster with 12 mn ions with an antiferromagnetic interaction. discussion of the interest of these complexes for the search for models of the water oxidation site in photosynthesis."
Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université De Toulouse 3 Date_soutenance : 28/10/1987 Domaine : Physique Atomique et Moléculaire Localisation : LCC En ligne : https://theses.fr/1987TOU30253 Complexes polynucléaires du manganèse avec des ligands a sites donneurs n : :(4)o::(2), n::(6)o::(2) et n::(2)o::(3) : approches structurales et propriétés magnétiques = Polynuclear manganese complexes with n::(4) o::(2), n::(6) o::(2) and n::(2) o::(3) donor site ligands : structural features and magnetic properties [texte imprimé] / Dominique Luneau,, Auteur ; Tuchagues, Jean-Pierre, Directeur de thèse . - [s.d.].
Langues : Français (fre)
Résumé : "I-mise en évidence de trois de types de complexes de mn avec les coordinats macrocycliques à sites donneurs n : :(4) o : :(2) :1) couplage ferromagnétique entre ions du complexe dinucléaire, 2) complexes dinucléaires a pont acétate, formant des chaines a couplage antiferromagnétique entre ions de l’entité dinucléaire, 3) complexes tétranucléaires avec deux entités dinucléaires reliées par des ponts oxygène d'alcoolate et deux types d'interactions antiferromagnétiques. ii. pour les coordinats a sites donneurs n : :(6) o : :(2), observation de deux complexes suivant qu'une ou deux fonctions alcool sont déprotonées, avec une nucléarité supérieure à 2. iii. avec le coordinat acyclique a sites donneurs n : :(2) o : :(3), formation d'un complexe à 6 unités dinucléaires pontées par les oxygènes phénolate des coordinats, 4 oxygènes hydroxy et 2 anions acétate pour former un agrégat a 12 ions de mn présentant une interaction antiferromagnétique. Discussion de l’intérêt de ces complexes pour la recherche de modèles du site d'oxydation de l'eau en photosynthèse."
"I- demonstration of three types of mn complexes with macrocyclic coordinates with n: :(4) o: :(2) donor sites: 1) ferromagnetic coupling between ions of the dinuclear complex, 2) dinuclear complexes with acetate bridge, forming chains with antiferromagnetic coupling between ions of the dinuclear entity, 3) tetranuclear complexes with two dinuclear entities connected by alcoholate oxygen bridges and two types of antiferromagnetic interactions. ii. for coordinates with n: :(6) o: :(2) donor sites, observation of two complexes according to whether one or two alcohol functions are deprotonated, with a nuclearity greater than 2. iii. with the acyclic coordinate with donor sites n: :(2) o: :(3), formation of a complex with 6 dinuclear units bridged by the phenolate oxygens of the coordinates, 4 hydroxy oxygens and 2 acetate anions to form a cluster with 12 mn ions with an antiferromagnetic interaction. discussion of the interest of these complexes for the search for models of the water oxidation site in photosynthesis."
Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université De Toulouse 3 Date_soutenance : 28/10/1987 Domaine : Physique Atomique et Moléculaire Localisation : LCC En ligne : https://theses.fr/1987TOU30253
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