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Étude de la dépendance en taille des propriétés physiques des composés à transition de spin / Mirko Mikolasek  

Public ISBD Titre : Étude de la dépendance en taille des propriétés physiques des composés à transition de spin Type de document : texte imprimé Auteurs : Mirko Mikolasek, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Ferial Terki, Directeur de thèse Année de publication : 2016 Langues : Français (fre) Tags : TRANSITION DE SPIN  MATÉRIAUX MOLÉCULAIRES COMMUTABLES  EFFETS DE TAILLE  DYNAMIQUE DU RÉSEAU  PROPRIÉTÉS VIBRATIONNELLES Résumé : "Sous l'influence de stimuli externes (température, irradiation lumineuse etc.), les matériaux à transition de spin peuvent commuter d'un état bas spin vers un état haut spin de manière réversible, entraînant une modification importante de leurs propriétés physiques (élastique, magnétique, optique etc.). De plus, dans les matériaux massifs, la transition de spin est souvent accompagnée d'un effet mémoire (cycle d'hystérésis). Toutes ces propriétés rendent ces matériaux moléculaires particulièrement attractifs pour des applications dans des dispositifs nanométriques. Cependant, ces propriétés sont généralement fortement dépendantes de la taille de l'objet. Cette dépendance peut mener à une perte du cycle d'hystérésis, une modification de la stabilité des phases et l'observation de transitions incomplètes. Ces phénomènes ont été étudiés à travers des approches de physique statistique et de thermodynamique mettant en exergue le rôle important des interfaces. Cette thèse se place dans la continuité de ces travaux et se focalise sur deux aspects. D'une part, une étude des surfaces et de leur relaxation à l'aide des modèles de type Ising et " spin-phonon " résolus numériquement (Monte Carlo, auto-convergence). Il est montré que les phénomènes de surface modifient en profondeur les propriétés du matériau, que le couplage entre surface et volume est d'autant plus important à l'approche de la transition et que ces inhomogénéités spatiales peuvent être à l'origine des transitions incomplètes observées. D'autre part, il est réalisé une étude expérimentale de la dynamique du réseau à l'aide de la diffusion nucléaire inélastique pour suivre l'évolution des propriétés élastiques et vibrationnelles avec la réduction de la taille à travers la densité d'états phononiques. Cette étude expérimentale est complétée par une étude théorique/numérique, à l'aide des techniques de la matrice dynamique et de la dynamique moléculaire. Les densités d'états vibrationnels de particules cubiques à motif octaédrique sont ainsi obtenues permettant d'appréhender les mécanismes de couplages des différents modes de vibration de l'octaèdre de coordination à l'état solide. Finalement, il est discuté des effets de confinement et de leurs conséquences sur les grandeurs liées à la dynamique du réseau telles que la vitesse du son." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université Toulouse 3 Date_soutenance : 06/10/2016 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) (Toulouse) Domaine : Physique de la matière En ligne : https://theses.hal.science/tel-01490446 Étude de la dépendance en taille des propriétés physiques des composés à transition de spin [texte imprimé] / Mirko Mikolasek, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Ferial Terki, Directeur de thèse . - 2016. Langues : Français (fre) Tags : TRANSITION DE SPIN  MATÉRIAUX MOLÉCULAIRES COMMUTABLES  EFFETS DE TAILLE  DYNAMIQUE DU RÉSEAU  PROPRIÉTÉS VIBRATIONNELLES Résumé : "Sous l'influence de stimuli externes (température, irradiation lumineuse etc.), les matériaux à transition de spin peuvent commuter d'un état bas spin vers un état haut spin de manière réversible, entraînant une modification importante de leurs propriétés physiques (élastique, magnétique, optique etc.). De plus, dans les matériaux massifs, la transition de spin est souvent accompagnée d'un effet mémoire (cycle d'hystérésis). Toutes ces propriétés rendent ces matériaux moléculaires particulièrement attractifs pour des applications dans des dispositifs nanométriques. Cependant, ces propriétés sont généralement fortement dépendantes de la taille de l'objet. Cette dépendance peut mener à une perte du cycle d'hystérésis, une modification de la stabilité des phases et l'observation de transitions incomplètes. Ces phénomènes ont été étudiés à travers des approches de physique statistique et de thermodynamique mettant en exergue le rôle important des interfaces. Cette thèse se place dans la continuité de ces travaux et se focalise sur deux aspects. D'une part, une étude des surfaces et de leur relaxation à l'aide des modèles de type Ising et " spin-phonon " résolus numériquement (Monte Carlo, auto-convergence). Il est montré que les phénomènes de surface modifient en profondeur les propriétés du matériau, que le couplage entre surface et volume est d'autant plus important à l'approche de la transition et que ces inhomogénéités spatiales peuvent être à l'origine des transitions incomplètes observées. D'autre part, il est réalisé une étude expérimentale de la dynamique du réseau à l'aide de la diffusion nucléaire inélastique pour suivre l'évolution des propriétés élastiques et vibrationnelles avec la réduction de la taille à travers la densité d'états phononiques. Cette étude expérimentale est complétée par une étude théorique/numérique, à l'aide des techniques de la matrice dynamique et de la dynamique moléculaire. Les densités d'états vibrationnels de particules cubiques à motif octaédrique sont ainsi obtenues permettant d'appréhender les mécanismes de couplages des différents modes de vibration de l'octaèdre de coordination à l'état solide. Finalement, il est discuté des effets de confinement et de leurs conséquences sur les grandeurs liées à la dynamique du réseau telles que la vitesse du son." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université Toulouse 3 Date_soutenance : 06/10/2016 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) (Toulouse) Domaine : Physique de la matière En ligne : https://theses.hal.science/tel-01490446

Etude du phénomène de la transition de spin dans les solides moléculaires à l'échelle nanométrique / Félix, Gautier  

Public ISBD Titre : Etude du phénomène de la transition de spin dans les solides moléculaires à l'échelle nanométrique Type de document : texte imprimé Auteurs : Félix, Gautier, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Nicolazzi, William, Directeur de thèse Année de publication : 2014 Langues : Français (fre) Tags : TRANSITION DE SPIN  MATÉRIAUX MOLÉCULAIRES COMMUTABLES  EFFETS DE TAILLE  NANOTHERMODYNAMIQUES - THERMODYNAMIQUE STATISTIQUE  MÖSSBAUER Résumé : "La réduction de taille dans les matériaux à transition de spin est un sujet actuel majeur. La conservation de la bistabilité dans des nanoparticules à transition de spin serait un atout pour de futures applications. Des récentes mesures expérimentales dans des nano-objets ont montré que la diminution de la taille des particules à transition de spin avait un impact non négligeable sur le comportement de la transition de spin thermique. L'objectif principal de ce travail de thèse est d'étudier et de comprendre la stabilité de phases de transition de spin, pour guider le développement de nouveaux objets originaux permettant le contrôle de ce phénomène à l'échelle nanométrique. En général, avec la diminution de la taille s'accompagne une perte de la bistabilité, un changement de la température de transition et l'apparition d'une fraction de molécules inactives. Un nouveau modèle se basant sur la nanothermodynamique a été introduit permettant la modélisation de la transition de spin dans des nanoparticules. Il a permis de mettre en évidence un élément moteur dans la transition de spin à l'échelle nanométrique : la surface. Ensuite, l'investigation des phénomènes de surface, ainsi que leurs mécanismes d'action sur la transition de spin, a été réalisée de manière plus approfondie par des études combinant la nanothermodynamique, la physique statistique et la mécanique des milieux continus. Cependant, dans certains cas de très petites nanoparticules de coordination (< 4 nm), une subsistance du phénomène de bistabilité a été observé. Des séries de mesures expérimentales de diffraction des rayons-X sur poudre, de spectroscopies Mössbauer classique et inélastique ont permis de mettre en évidence une exaltation de l'élasticité dans ces nanoparticules de coordination. En prenant en compte ce résultat expérimental dans le modèle nanothermodynamique, une réouverture du cycle d'hystérèse thermique est obtenue, conduisant à un résultat extrêmement important, à savoir la résurgence de la bistabilité dans les très petites nanoparticules à transition de spin." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 16/09/2014 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Physique de la matière Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/2453/ Etude du phénomène de la transition de spin dans les solides moléculaires à l'échelle nanométrique [texte imprimé] / Félix, Gautier, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Nicolazzi, William, Directeur de thèse . - 2014. Langues : Français (fre) Tags : TRANSITION DE SPIN  MATÉRIAUX MOLÉCULAIRES COMMUTABLES  EFFETS DE TAILLE  NANOTHERMODYNAMIQUES - THERMODYNAMIQUE STATISTIQUE  MÖSSBAUER Résumé : "La réduction de taille dans les matériaux à transition de spin est un sujet actuel majeur. La conservation de la bistabilité dans des nanoparticules à transition de spin serait un atout pour de futures applications. Des récentes mesures expérimentales dans des nano-objets ont montré que la diminution de la taille des particules à transition de spin avait un impact non négligeable sur le comportement de la transition de spin thermique. L'objectif principal de ce travail de thèse est d'étudier et de comprendre la stabilité de phases de transition de spin, pour guider le développement de nouveaux objets originaux permettant le contrôle de ce phénomène à l'échelle nanométrique. En général, avec la diminution de la taille s'accompagne une perte de la bistabilité, un changement de la température de transition et l'apparition d'une fraction de molécules inactives. Un nouveau modèle se basant sur la nanothermodynamique a été introduit permettant la modélisation de la transition de spin dans des nanoparticules. Il a permis de mettre en évidence un élément moteur dans la transition de spin à l'échelle nanométrique : la surface. Ensuite, l'investigation des phénomènes de surface, ainsi que leurs mécanismes d'action sur la transition de spin, a été réalisée de manière plus approfondie par des études combinant la nanothermodynamique, la physique statistique et la mécanique des milieux continus. Cependant, dans certains cas de très petites nanoparticules de coordination (< 4 nm), une subsistance du phénomène de bistabilité a été observé. Des séries de mesures expérimentales de diffraction des rayons-X sur poudre, de spectroscopies Mössbauer classique et inélastique ont permis de mettre en évidence une exaltation de l'élasticité dans ces nanoparticules de coordination. En prenant en compte ce résultat expérimental dans le modèle nanothermodynamique, une réouverture du cycle d'hystérèse thermique est obtenue, conduisant à un résultat extrêmement important, à savoir la résurgence de la bistabilité dans les très petites nanoparticules à transition de spin." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 16/09/2014 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Physique de la matière Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/2453/