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Titre : |
Contrôle de la stéréochimie du centre Ln dans des complexes base de Schiff 3d-4f : application à l'élaboration de molécules-aimants chirales |
Type de document : |
texte imprimé |
Auteurs : |
Bahjat El Rez ; Jean-Pascal Sutter, Directeur de thèse ; Jean-Pierre Costes, Directeur de thèse |
Année de publication : |
2015 |
Langues : |
Français (fre) |
Tags : |
CHIMIE DE COORDINATION MAGNETISME CHIRALITE TERRE-RARE SMM |
Résumé : |
"Dans le cadre de cette thèse de doctorat nous nous sommes intéressés à la préparation de composés moléculaires magnétiques chiraux dont le centre métallique, siège de l'anisotropie magnétique, est également centre de chiralité. Notre étude a porté sur le contrôle de la stéréochimie du polyèdre de coordination d'un ion Ln, en particulier dans des complexes base de Schiff 3d-4f. L'approche originale que nous avons explorée consiste à induire la stéréochimie du centre Ln par un ligand-chélate anionique chiral directement lié au métal. L'anion-ligand que nous avons considéré est la forme déprotonée du trifluoroacétyl-3-camphre (abrégée Camph-). Pour des complexes de type base de Schiff 3d-4f, deux anions chiraux viennent s'ancrer sur l'ion Ln et, par transfert de chiralité, permettent de fixer la stéréochimie de la sphère de coordination de la terre-rare. Une stéréochimie Delta ou Lambda est ainsi obtenue en fonction de l'énantiomère de l'anion-chiral mis en œuvre dans la synthèse. Cette approche a permis la synthèse de plusieurs familles de composés énantiopurs (ex. [LMe2Ni(H2O)Ln(camph)2(CF3SO3)]; [LMe2Zn(Cl)Ln(camph)2(MeOH)]). Dans chaque cas une stéréochimie Lambda est associée à l'énantiomère R-(+) de l'anion chiral et une stéréochimie Delta à l'énantiomère S-(-). Cependant une telle stéréo-sélectivité n'est pas systématique, la dissymétrie de l'espace de la sphère de coordination de la terre-rare associée à son troisième anion ou à un ligand ancillaire semble jouer un rôle important.Selon la même approche, nous avons également considéré la préparation de complexes 4f mono-métalliques chiraux de formulation [Ln(Camph)4]-. L'étude des comportements magnétiques a mis en évidence des comportements de type SMM (Single Molecule Magnet) pour plusieurs composés contenant les ions Tb ou Dy." |
Document : |
Thèse de doctorat |
Etablissement_delivrance : |
Université de Toulouse |
Date_soutenance : |
06/02/2015 |
Ecole_doctorale : |
Science de la matière (université Toulouse III P. Sabatier) |
Domaine : |
Chimie macromoléculaire et supramoléculaire |
Localisation : |
LCC |
En ligne : |
http://thesesups.ups-tlse.fr/2662/ |
Contrôle de la stéréochimie du centre Ln dans des complexes base de Schiff 3d-4f : application à l'élaboration de molécules-aimants chirales [texte imprimé] / Bahjat El Rez ; Jean-Pascal Sutter, Directeur de thèse ; Jean-Pierre Costes, Directeur de thèse . - 2015. Langues : Français ( fre)
Tags : |
CHIMIE DE COORDINATION MAGNETISME CHIRALITE TERRE-RARE SMM |
Résumé : |
"Dans le cadre de cette thèse de doctorat nous nous sommes intéressés à la préparation de composés moléculaires magnétiques chiraux dont le centre métallique, siège de l'anisotropie magnétique, est également centre de chiralité. Notre étude a porté sur le contrôle de la stéréochimie du polyèdre de coordination d'un ion Ln, en particulier dans des complexes base de Schiff 3d-4f. L'approche originale que nous avons explorée consiste à induire la stéréochimie du centre Ln par un ligand-chélate anionique chiral directement lié au métal. L'anion-ligand que nous avons considéré est la forme déprotonée du trifluoroacétyl-3-camphre (abrégée Camph-). Pour des complexes de type base de Schiff 3d-4f, deux anions chiraux viennent s'ancrer sur l'ion Ln et, par transfert de chiralité, permettent de fixer la stéréochimie de la sphère de coordination de la terre-rare. Une stéréochimie Delta ou Lambda est ainsi obtenue en fonction de l'énantiomère de l'anion-chiral mis en œuvre dans la synthèse. Cette approche a permis la synthèse de plusieurs familles de composés énantiopurs (ex. [LMe2Ni(H2O)Ln(camph)2(CF3SO3)]; [LMe2Zn(Cl)Ln(camph)2(MeOH)]). Dans chaque cas une stéréochimie Lambda est associée à l'énantiomère R-(+) de l'anion chiral et une stéréochimie Delta à l'énantiomère S-(-). Cependant une telle stéréo-sélectivité n'est pas systématique, la dissymétrie de l'espace de la sphère de coordination de la terre-rare associée à son troisième anion ou à un ligand ancillaire semble jouer un rôle important.Selon la même approche, nous avons également considéré la préparation de complexes 4f mono-métalliques chiraux de formulation [Ln(Camph)4]-. L'étude des comportements magnétiques a mis en évidence des comportements de type SMM (Single Molecule Magnet) pour plusieurs composés contenant les ions Tb ou Dy." |
Document : |
Thèse de doctorat |
Etablissement_delivrance : |
Université de Toulouse |
Date_soutenance : |
06/02/2015 |
Ecole_doctorale : |
Science de la matière (université Toulouse III P. Sabatier) |
Domaine : |
Chimie macromoléculaire et supramoléculaire |
Localisation : |
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En ligne : |
http://thesesups.ups-tlse.fr/2662/ |
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