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'CHIMIE DE COORDINATION'
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Titre : |
Complexes de métaux électropositifs à travers le prisme du groupe cyclopropyle |
Type de document : |
texte imprimé |
Auteurs : |
Quentin Dufrois ; Michel Etienne, Directeur de thèse ; Chiara Dinoi, Directeur de thèse |
Année de publication : |
2016 |
Langues : |
Anglais (eng) |
Tags : |
CHIMIE ORGANOMETALLIQUE CHIMIE DE COORDINATION LIGAND CYCLOPROPYLE SYNTHESE METAUX DE LA GAUCHE ACTIVATION DE LIAISONS INTERACTION CC AGOSTIQUE CATALYSE |
Résumé : |
"La thèse présente la chimie de complexes de métaux électropositifs portant le groupe cyclopropyle. La première partie du manuscrit décrit la synthèse et la caractérisation de dérivés du cyclopropyllithium ayant pour formule [1-R-c-C3H4Li] (R = SiMe3, Ph, SPh). Des agrégats originaux, organisés autour de centres Li+ stabilisés par la peu commune interaction CC agostique, sont présentés. Cette interaction a une influence marquée sur l'agrégation des composés à l'état solide et parfois en solution. Sa coordination compétitive, sur un Li+, avec des atomes donneurs (O, N et S) permet une évaluation qualitative de sa force. La deuxième partie du manuscrit présente la synthèse du nouveau complexe cyclopropylcalcium. Ce composé est caractérisé par une étude RMN complète. C'est le premier alkylcalcium non-stabilisé. La troisième partie du manuscrit contient une étude de la réactivité du dicyclopropylzirconocene [Cp2Zr(c-C3H5)2] vis-à-vis de la pyridine et de pyridines fluorées. La formation d'un intermédiaire Eta2-cyclopropene mène à la déaromatisation et à l'activation C-H de la pyridine, mais aussi à l'activation C-F de la pentafluoropyridine. Une étude préliminaire de l'activation catalytique de la liaison C-F de la pentafluoropyridine par [Cp2Zr(c-C3H5)2] en présence de tricyclopropylaluminium est aussi présentée." |
Document : |
Thèse de doctorat |
Etablissement_delivrance : |
Université de Toulouse |
Date_soutenance : |
25/11/2016 |
Ecole_doctorale : |
Science de la matière (université Toulouse III P. Sabatier) |
Domaine : |
Chimie organométallique de coordination |
Localisation : |
LCC |
En ligne : |
http://thesesups.ups-tlse.fr/3422/ |
Complexes de métaux électropositifs à travers le prisme du groupe cyclopropyle [texte imprimé] / Quentin Dufrois ; Michel Etienne, Directeur de thèse ; Chiara Dinoi, Directeur de thèse . - 2016. Langues : Anglais ( eng)
Tags : |
CHIMIE ORGANOMETALLIQUE CHIMIE DE COORDINATION LIGAND CYCLOPROPYLE SYNTHESE METAUX DE LA GAUCHE ACTIVATION DE LIAISONS INTERACTION CC AGOSTIQUE CATALYSE |
Résumé : |
"La thèse présente la chimie de complexes de métaux électropositifs portant le groupe cyclopropyle. La première partie du manuscrit décrit la synthèse et la caractérisation de dérivés du cyclopropyllithium ayant pour formule [1-R-c-C3H4Li] (R = SiMe3, Ph, SPh). Des agrégats originaux, organisés autour de centres Li+ stabilisés par la peu commune interaction CC agostique, sont présentés. Cette interaction a une influence marquée sur l'agrégation des composés à l'état solide et parfois en solution. Sa coordination compétitive, sur un Li+, avec des atomes donneurs (O, N et S) permet une évaluation qualitative de sa force. La deuxième partie du manuscrit présente la synthèse du nouveau complexe cyclopropylcalcium. Ce composé est caractérisé par une étude RMN complète. C'est le premier alkylcalcium non-stabilisé. La troisième partie du manuscrit contient une étude de la réactivité du dicyclopropylzirconocene [Cp2Zr(c-C3H5)2] vis-à-vis de la pyridine et de pyridines fluorées. La formation d'un intermédiaire Eta2-cyclopropene mène à la déaromatisation et à l'activation C-H de la pyridine, mais aussi à l'activation C-F de la pentafluoropyridine. Une étude préliminaire de l'activation catalytique de la liaison C-F de la pentafluoropyridine par [Cp2Zr(c-C3H5)2] en présence de tricyclopropylaluminium est aussi présentée." |
Document : |
Thèse de doctorat |
Etablissement_delivrance : |
Université de Toulouse |
Date_soutenance : |
25/11/2016 |
Ecole_doctorale : |
Science de la matière (université Toulouse III P. Sabatier) |
Domaine : |
Chimie organométallique de coordination |
Localisation : |
LCC |
En ligne : |
http://thesesups.ups-tlse.fr/3422/ |
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Titre : |
Contrôle de la stéréochimie du centre Ln dans des complexes base de Schiff 3d-4f : application à l'élaboration de molécules-aimants chirales |
Type de document : |
texte imprimé |
Auteurs : |
Bahjat El Rez ; Jean-Pascal Sutter, Directeur de thèse ; Jean-Pierre Costes, Directeur de thèse |
Année de publication : |
2015 |
Langues : |
Français (fre) |
Tags : |
CHIMIE DE COORDINATION MAGNETISME CHIRALITE TERRE-RARE SMM |
Résumé : |
"Dans le cadre de cette thèse de doctorat nous nous sommes intéressés à la préparation de composés moléculaires magnétiques chiraux dont le centre métallique, siège de l'anisotropie magnétique, est également centre de chiralité. Notre étude a porté sur le contrôle de la stéréochimie du polyèdre de coordination d'un ion Ln, en particulier dans des complexes base de Schiff 3d-4f. L'approche originale que nous avons explorée consiste à induire la stéréochimie du centre Ln par un ligand-chélate anionique chiral directement lié au métal. L'anion-ligand que nous avons considéré est la forme déprotonée du trifluoroacétyl-3-camphre (abrégée Camph-). Pour des complexes de type base de Schiff 3d-4f, deux anions chiraux viennent s'ancrer sur l'ion Ln et, par transfert de chiralité, permettent de fixer la stéréochimie de la sphère de coordination de la terre-rare. Une stéréochimie Delta ou Lambda est ainsi obtenue en fonction de l'énantiomère de l'anion-chiral mis en œuvre dans la synthèse. Cette approche a permis la synthèse de plusieurs familles de composés énantiopurs (ex. [LMe2Ni(H2O)Ln(camph)2(CF3SO3)]; [LMe2Zn(Cl)Ln(camph)2(MeOH)]). Dans chaque cas une stéréochimie Lambda est associée à l'énantiomère R-(+) de l'anion chiral et une stéréochimie Delta à l'énantiomère S-(-). Cependant une telle stéréo-sélectivité n'est pas systématique, la dissymétrie de l'espace de la sphère de coordination de la terre-rare associée à son troisième anion ou à un ligand ancillaire semble jouer un rôle important.Selon la même approche, nous avons également considéré la préparation de complexes 4f mono-métalliques chiraux de formulation [Ln(Camph)4]-. L'étude des comportements magnétiques a mis en évidence des comportements de type SMM (Single Molecule Magnet) pour plusieurs composés contenant les ions Tb ou Dy." |
Document : |
Thèse de doctorat |
Etablissement_delivrance : |
Université de Toulouse |
Date_soutenance : |
06/02/2015 |
Ecole_doctorale : |
Science de la matière (université Toulouse III P. Sabatier) |
Domaine : |
Chimie macromoléculaire et supramoléculaire |
Localisation : |
LCC |
En ligne : |
http://thesesups.ups-tlse.fr/2662/ |
Contrôle de la stéréochimie du centre Ln dans des complexes base de Schiff 3d-4f : application à l'élaboration de molécules-aimants chirales [texte imprimé] / Bahjat El Rez ; Jean-Pascal Sutter, Directeur de thèse ; Jean-Pierre Costes, Directeur de thèse . - 2015. Langues : Français ( fre)
Tags : |
CHIMIE DE COORDINATION MAGNETISME CHIRALITE TERRE-RARE SMM |
Résumé : |
"Dans le cadre de cette thèse de doctorat nous nous sommes intéressés à la préparation de composés moléculaires magnétiques chiraux dont le centre métallique, siège de l'anisotropie magnétique, est également centre de chiralité. Notre étude a porté sur le contrôle de la stéréochimie du polyèdre de coordination d'un ion Ln, en particulier dans des complexes base de Schiff 3d-4f. L'approche originale que nous avons explorée consiste à induire la stéréochimie du centre Ln par un ligand-chélate anionique chiral directement lié au métal. L'anion-ligand que nous avons considéré est la forme déprotonée du trifluoroacétyl-3-camphre (abrégée Camph-). Pour des complexes de type base de Schiff 3d-4f, deux anions chiraux viennent s'ancrer sur l'ion Ln et, par transfert de chiralité, permettent de fixer la stéréochimie de la sphère de coordination de la terre-rare. Une stéréochimie Delta ou Lambda est ainsi obtenue en fonction de l'énantiomère de l'anion-chiral mis en œuvre dans la synthèse. Cette approche a permis la synthèse de plusieurs familles de composés énantiopurs (ex. [LMe2Ni(H2O)Ln(camph)2(CF3SO3)]; [LMe2Zn(Cl)Ln(camph)2(MeOH)]). Dans chaque cas une stéréochimie Lambda est associée à l'énantiomère R-(+) de l'anion chiral et une stéréochimie Delta à l'énantiomère S-(-). Cependant une telle stéréo-sélectivité n'est pas systématique, la dissymétrie de l'espace de la sphère de coordination de la terre-rare associée à son troisième anion ou à un ligand ancillaire semble jouer un rôle important.Selon la même approche, nous avons également considéré la préparation de complexes 4f mono-métalliques chiraux de formulation [Ln(Camph)4]-. L'étude des comportements magnétiques a mis en évidence des comportements de type SMM (Single Molecule Magnet) pour plusieurs composés contenant les ions Tb ou Dy." |
Document : |
Thèse de doctorat |
Etablissement_delivrance : |
Université de Toulouse |
Date_soutenance : |
06/02/2015 |
Ecole_doctorale : |
Science de la matière (université Toulouse III P. Sabatier) |
Domaine : |
Chimie macromoléculaire et supramoléculaire |
Localisation : |
LCC |
En ligne : |
http://thesesups.ups-tlse.fr/2662/ |
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