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Auteur Gabor Molnar |
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Faire une suggestion Affiner la rechercheEtude du phénomène de la transition de spin dans les couches ultra-minces à l'aide des plasmons de surface / Abdul Kader Khaldoun
Titre : Etude du phénomène de la transition de spin dans les couches ultra-minces à l'aide des plasmons de surface Type de document : texte imprimé Auteurs : Abdul Kader Khaldoun ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Gabor Molnar, Directeur de thèse Année de publication : 2014 Langues : Français (fre) Résumé : Depuis de nombreuses années, l'idée qu'une molécule ou un ensemble de molécules puissent servir comme élément actif dans un dispositif électronique ou photonique stimule de plus en plus l'activité scientifique des chercheurs à l'échelle mondiale. Certains complexes de métaux de transition présentent un phénomène de bistabilité moléculaire, ce sont les matériaux à transition de spin (TS). Le changement de l'état de spin s'accompagne d'une modification des propriétés physiques de la molécule telles que les propriétés magnétiques, optiques, électriques et mécaniques. Cependant, la détection de la transition de spin dans ces matériaux pose de grandes difficultés à l'échelle nanométrique (couches minces, nanoparticules, ...), en raison de la faible quantité de matière sondée d'une part, et d'autre part, par la résolution spatiale limitée des techniques utilisées. Pour palier ces difficultés, de nouvelles méthodes sont développées dans le cadre de cette thèse pour étudier ces matériaux à l'échelle nanométrique. Elles sont basées sur le phénomène de résonances des plasmons de surface localisés et des plasmons de surface délocalisés. Ces dispositifs plasmoniques, couches minces ou nano-objets d'or, nous ont permis de suivre la variation du changement d'indice de réfraction optique qui accompagne la TS. Ainsi, dans ce travail de thèse, nous avons pu, pour la première fois, détecter expérimentalement le phénomène de transition de spin dans des couches très minces (jusqu'à 15 nm) de différents matériaux mettant en évidence une variation de l'indice de réfraction de l'ordre de 10-1 - 10-2. De plus, nous avons montré que ces nano-objets hybrides métalliques/moléculaires peuvent être utilisés comme "dispositifs plasmoniques actifs" en modulant le signal plasmonique par un effet photo-thermique. Document : Thèse de doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse Date_soutenance : 27/10/2014 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Physique & NanoPhysique Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/2349/ Etude du phénomène de la transition de spin dans les couches ultra-minces à l'aide des plasmons de surface [texte imprimé] / Abdul Kader Khaldoun ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Gabor Molnar, Directeur de thèse . - 2014.
Langues : Français (fre)
Résumé : Depuis de nombreuses années, l'idée qu'une molécule ou un ensemble de molécules puissent servir comme élément actif dans un dispositif électronique ou photonique stimule de plus en plus l'activité scientifique des chercheurs à l'échelle mondiale. Certains complexes de métaux de transition présentent un phénomène de bistabilité moléculaire, ce sont les matériaux à transition de spin (TS). Le changement de l'état de spin s'accompagne d'une modification des propriétés physiques de la molécule telles que les propriétés magnétiques, optiques, électriques et mécaniques. Cependant, la détection de la transition de spin dans ces matériaux pose de grandes difficultés à l'échelle nanométrique (couches minces, nanoparticules, ...), en raison de la faible quantité de matière sondée d'une part, et d'autre part, par la résolution spatiale limitée des techniques utilisées. Pour palier ces difficultés, de nouvelles méthodes sont développées dans le cadre de cette thèse pour étudier ces matériaux à l'échelle nanométrique. Elles sont basées sur le phénomène de résonances des plasmons de surface localisés et des plasmons de surface délocalisés. Ces dispositifs plasmoniques, couches minces ou nano-objets d'or, nous ont permis de suivre la variation du changement d'indice de réfraction optique qui accompagne la TS. Ainsi, dans ce travail de thèse, nous avons pu, pour la première fois, détecter expérimentalement le phénomène de transition de spin dans des couches très minces (jusqu'à 15 nm) de différents matériaux mettant en évidence une variation de l'indice de réfraction de l'ordre de 10-1 - 10-2. De plus, nous avons montré que ces nano-objets hybrides métalliques/moléculaires peuvent être utilisés comme "dispositifs plasmoniques actifs" en modulant le signal plasmonique par un effet photo-thermique. Document : Thèse de doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse Date_soutenance : 27/10/2014 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Physique & NanoPhysique Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/2349/
Titre : Etudes des propriétés électriques des matériaux à transition de spin : vers des dispositifs pour la nano-électronique Type de document : texte imprimé Auteurs : Constantin Lefter ; Gabor Molnar, Directeur de thèse ; Adrian Graur, Directeur de thèse Année de publication : 2016 Langues : Français (fre) Tags : COMPLEXES MOLECULAIRES PROPRIETES ELECTRIQUES TRANSITION DE SPIN Résumé : "L'objectif central de cette thèse est l'évaluation de la possibilité d'utilisation de complexes moléculaires à transitions de spin pour des applications en nano-électronique. Dans un premier temps, les propriétés électriques du complexe [Fe(Htrz)2(trz)](BF4) et de ces analogues [Fe1-xZnx(Htrz)2(trz)](BF4) ont été analysées sous forme de poudres au moyen de la spectroscopie diélectrique. Il a été montré que les conductivités AC et DC aussi bien que la constante diélectrique et que la fréquence de relaxation diélectrique subissent une baisse importante lors de la transition de l'état bas spin (BS) vers l'état haut spin (HS). Les molécules à base de cations de fer gardent leurs propriétés de transition de spin dans les échantillons dilués de Zn, mais les courbes de transition de spin sont considérablement altérées. La substitution par Zn des centres de fer actifs mène à une importante baisse de la conductivité électrique d'environ 6 ordres de grandeur (pour Zn/Fe = 0.75). Nous concluons de ces résultats que les ions Fe(II) participent directement au processus de transport des charges, qui a été analysé dans le cadre d'un modèle de conductivité par saut de porteurs de charge activé thermiquement. Des particules micrométriques de [Fe(Htrz)2(trz)](BF4) ont été alors intégrées par diélectrophorèse entre des électrodes d'or. Ainsi, nous avons obtenu un dispositif montrant un phénomène de bistabilité lors de la caractérisation I-V, T. La stabilité du matériau initial et le dispositif électronique ont été contrôlés avec précision et les effets concomitants de changements de températures, d'irradiation lumineuse et du champ électrique sur l'intensité du courant ont été analysés en détail. D'une part, nous avons montré que le dispositif peut être adressé de manière préférentielle par une irradiation lumineuse en fonction de son état de spin, et d'autre part, nous avons démontré la commutation de l'état métastable HS vers l'état stable BS par application d'un champ électrique à l'intérieur du cycle d'hystérésis. Les effets de champ ont été discutés dans le cadre de modèles de type Ising statiques et dynamiques, tandis que les phénomènes photo-induits étaient attribués à des effets de surface. Le complexe [Fe(H2B(pz)2)2(phen)] a également été caractérisé par spectroscopie diélectrique sous forme de poudre et ensuite intégré par évaporation thermique sous vide au sein d'un dispositif vertical entre les électrodes en Al et ITO. Cette approche nous a permis de sonder la commutation de l'état de spin dans la couche de [Fe(bpz)2(phen)] par des moyens optiques tout en détectant les changements de résistance associés, à la fois dans les régimes à effet tunnel (jonction de 10 nm) et dans les régimes à injection (jonctions de 30 et 100 nm). Le courant tunnel dans les jonctions à transition de spin diminue durant la commutation de l'état BS vers l'état HS, tandis que le comportement de rectification des jonctions " épaisses " ne révélait aucune dépendance significative à l'état de spin. L'ensemble de ces résultats ouvre la voie à de nouvelles perspectives pour la construction de dispositifs électroniques et spintroniques incorporant des matériaux à transition de spin." Document : Thèse de doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse Date_soutenance : 19/01/2016 Ecole_doctorale : Science de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Physique En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/3053/ Etudes des propriétés électriques des matériaux à transition de spin : vers des dispositifs pour la nano-électronique [texte imprimé] / Constantin Lefter ; Gabor Molnar, Directeur de thèse ; Adrian Graur, Directeur de thèse . - 2016.
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Tags : COMPLEXES MOLECULAIRES PROPRIETES ELECTRIQUES TRANSITION DE SPIN Résumé : "L'objectif central de cette thèse est l'évaluation de la possibilité d'utilisation de complexes moléculaires à transitions de spin pour des applications en nano-électronique. Dans un premier temps, les propriétés électriques du complexe [Fe(Htrz)2(trz)](BF4) et de ces analogues [Fe1-xZnx(Htrz)2(trz)](BF4) ont été analysées sous forme de poudres au moyen de la spectroscopie diélectrique. Il a été montré que les conductivités AC et DC aussi bien que la constante diélectrique et que la fréquence de relaxation diélectrique subissent une baisse importante lors de la transition de l'état bas spin (BS) vers l'état haut spin (HS). Les molécules à base de cations de fer gardent leurs propriétés de transition de spin dans les échantillons dilués de Zn, mais les courbes de transition de spin sont considérablement altérées. La substitution par Zn des centres de fer actifs mène à une importante baisse de la conductivité électrique d'environ 6 ordres de grandeur (pour Zn/Fe = 0.75). Nous concluons de ces résultats que les ions Fe(II) participent directement au processus de transport des charges, qui a été analysé dans le cadre d'un modèle de conductivité par saut de porteurs de charge activé thermiquement. Des particules micrométriques de [Fe(Htrz)2(trz)](BF4) ont été alors intégrées par diélectrophorèse entre des électrodes d'or. Ainsi, nous avons obtenu un dispositif montrant un phénomène de bistabilité lors de la caractérisation I-V, T. La stabilité du matériau initial et le dispositif électronique ont été contrôlés avec précision et les effets concomitants de changements de températures, d'irradiation lumineuse et du champ électrique sur l'intensité du courant ont été analysés en détail. D'une part, nous avons montré que le dispositif peut être adressé de manière préférentielle par une irradiation lumineuse en fonction de son état de spin, et d'autre part, nous avons démontré la commutation de l'état métastable HS vers l'état stable BS par application d'un champ électrique à l'intérieur du cycle d'hystérésis. Les effets de champ ont été discutés dans le cadre de modèles de type Ising statiques et dynamiques, tandis que les phénomènes photo-induits étaient attribués à des effets de surface. Le complexe [Fe(H2B(pz)2)2(phen)] a également été caractérisé par spectroscopie diélectrique sous forme de poudre et ensuite intégré par évaporation thermique sous vide au sein d'un dispositif vertical entre les électrodes en Al et ITO. Cette approche nous a permis de sonder la commutation de l'état de spin dans la couche de [Fe(bpz)2(phen)] par des moyens optiques tout en détectant les changements de résistance associés, à la fois dans les régimes à effet tunnel (jonction de 10 nm) et dans les régimes à injection (jonctions de 30 et 100 nm). Le courant tunnel dans les jonctions à transition de spin diminue durant la commutation de l'état BS vers l'état HS, tandis que le comportement de rectification des jonctions " épaisses " ne révélait aucune dépendance significative à l'état de spin. L'ensemble de ces résultats ouvre la voie à de nouvelles perspectives pour la construction de dispositifs électroniques et spintroniques incorporant des matériaux à transition de spin." Document : Thèse de doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse Date_soutenance : 19/01/2016 Ecole_doctorale : Science de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Physique En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/3053/
Titre : High spatial resolution investigation of spin crossover phenomena using scanning probe microscopies Type de document : texte imprimé Auteurs : Edna Magdalena Hernandez Gonzalez ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Gabor Molnar, Directeur de thèse Année de publication : 2015 Langues : Français (fre) Tags : MICROSCOPIE A SONDE LOCALE MICROSCOPIE A FORCE ATOMIQUE MICROSCOPIE OPTIQUE EN CHAMP PROCHE TRANSITION DE SPIN Résumé : "Récemment, un grand nombre d'objets de taille nanométrique, incluant les nanoparticules, les films minces, les dispositifs nanostructurés, présentant des phénomènes de commutation impliquant différents états de spin, ont été développé pour des applications dans le domaine des capteurs et des systèmes nanophotoniques, nanoélectroniques et nanomécaniques. En effet, Ces nanomatériaux à conversion de spin présentent une dépendance en taille des propriétés physico-chimiques très intéressantes. Même si l'origine du phénomène de conversion de spin est purement moléculaire, le comportement macroscopique de ces systèmes à l'état solide est fortement influencé par les interactions intermoléculaires élastiques. On s'attend donc à ce que les propriétés coopératives et, de manière plus générale, le diagramme de phase, soient très dépendantes de la taille du système. Au-delà de la stabilité des phases, les cinétiques de transformation dépendent également de la taille du système. Dans ce contexte, des interactions élastiques fortes conduisent dans de nombreux cas à des transitions de type premier ordre accompagnées par une séparation de phase hétérogène. Les détails du mécanisme de la dynamique spatio-temporelle associée à la transition de spin restent encore inexplorés. L'ensemble de ces phénomènes observés dans les matériaux à transition de spin demande des méthodes de caractérisation possédant une capacité d'imagerie d'une grande résolution spatiale afin d'aller au-delà des techniques de microscopie optique en champ lointain habituellement employées. Par conséquence, l'objectif global de cette thèse de doctorat est de développer de nouvelles approches qui permettent de détecter le phénomène de transition de spin avec une résolution spatiale nanométrique. Pour observer la transition de spin thermique dans les films minces, nous avons utilisé pour la première fois la microscopie optique en champ proche (NSOM en Anglais) ainsi que la microscopie à force atomique (AFM en Anglais) en conjonction avec des dispositifs originaux de chauffage à l'échelle du nanomètre, conçus à partir de nanofils et fonctionnant par effet Joule. En utilisant ces techniques, le changement de l'état de spin a pu être observé avec une résolution sub-longueur d'onde au travers des changements des propriétés mécanique et optique des matériaux. Le NSOM en mode illumination, utilisé soit en luminescence ou en mode réflexion fournit un signal utile pour la détection du changement d'état de spin mais ne permet en revanche qu'une quantification limitée du phénomène en raison de l'instabilité des échantillons (photoblanchiment, ...) . D'un autre côté, les différents modes mécaniques AFM, incluant la spectroscopie à force rapide et l'analyse multifréquentielle, ont permis des mesures quantitatives et reproductibles avec une résolution nanométrique. En particulier, nous avons été capable de mesurer pour la première fois l'augmentation du module d'Young (env. 25-30%) observée lors de la transition de l'état Haut Spin vers l'état Bas Spin et nous avons utilisé cette propriété pour réaliser une imagerie quantitative de la transition de spin. Des mesures AFM ont été faites sur des monocristaux à transition de spin. Nous avons montré que les transferts thermiques entre la sonde et l'échantillon peuvent être utilisés pour manipuler la nucléation et la propagation des phases Haut et Bas Spin dans des cristaux. Par ailleurs, ces interactions sonde-échantillon rendent difficiles l'imagerie AFM de ces phénomènes. Néanmoins, les changements d'ordre topographique de la surface au cours de la transition de spin peuvent être observés et discutés en conjonction avec les résultats de spectroscopie Raman (cartographie) et microscopie optique en champ lointain. L'ensemble de ces résultats ouvre de nouvelles possibilités d'étude et de contrôle/manipulation de ces objets bistables à l'échelle du nanomètre." Document : Thèse de doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse Date_soutenance : 21/07/2015 Ecole_doctorale : Science de la matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Physique de la matière Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/2767/ High spatial resolution investigation of spin crossover phenomena using scanning probe microscopies [texte imprimé] / Edna Magdalena Hernandez Gonzalez ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Gabor Molnar, Directeur de thèse . - 2015.
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Tags : MICROSCOPIE A SONDE LOCALE MICROSCOPIE A FORCE ATOMIQUE MICROSCOPIE OPTIQUE EN CHAMP PROCHE TRANSITION DE SPIN Résumé : "Récemment, un grand nombre d'objets de taille nanométrique, incluant les nanoparticules, les films minces, les dispositifs nanostructurés, présentant des phénomènes de commutation impliquant différents états de spin, ont été développé pour des applications dans le domaine des capteurs et des systèmes nanophotoniques, nanoélectroniques et nanomécaniques. En effet, Ces nanomatériaux à conversion de spin présentent une dépendance en taille des propriétés physico-chimiques très intéressantes. Même si l'origine du phénomène de conversion de spin est purement moléculaire, le comportement macroscopique de ces systèmes à l'état solide est fortement influencé par les interactions intermoléculaires élastiques. On s'attend donc à ce que les propriétés coopératives et, de manière plus générale, le diagramme de phase, soient très dépendantes de la taille du système. Au-delà de la stabilité des phases, les cinétiques de transformation dépendent également de la taille du système. Dans ce contexte, des interactions élastiques fortes conduisent dans de nombreux cas à des transitions de type premier ordre accompagnées par une séparation de phase hétérogène. Les détails du mécanisme de la dynamique spatio-temporelle associée à la transition de spin restent encore inexplorés. L'ensemble de ces phénomènes observés dans les matériaux à transition de spin demande des méthodes de caractérisation possédant une capacité d'imagerie d'une grande résolution spatiale afin d'aller au-delà des techniques de microscopie optique en champ lointain habituellement employées. Par conséquence, l'objectif global de cette thèse de doctorat est de développer de nouvelles approches qui permettent de détecter le phénomène de transition de spin avec une résolution spatiale nanométrique. Pour observer la transition de spin thermique dans les films minces, nous avons utilisé pour la première fois la microscopie optique en champ proche (NSOM en Anglais) ainsi que la microscopie à force atomique (AFM en Anglais) en conjonction avec des dispositifs originaux de chauffage à l'échelle du nanomètre, conçus à partir de nanofils et fonctionnant par effet Joule. En utilisant ces techniques, le changement de l'état de spin a pu être observé avec une résolution sub-longueur d'onde au travers des changements des propriétés mécanique et optique des matériaux. Le NSOM en mode illumination, utilisé soit en luminescence ou en mode réflexion fournit un signal utile pour la détection du changement d'état de spin mais ne permet en revanche qu'une quantification limitée du phénomène en raison de l'instabilité des échantillons (photoblanchiment, ...) . D'un autre côté, les différents modes mécaniques AFM, incluant la spectroscopie à force rapide et l'analyse multifréquentielle, ont permis des mesures quantitatives et reproductibles avec une résolution nanométrique. En particulier, nous avons été capable de mesurer pour la première fois l'augmentation du module d'Young (env. 25-30%) observée lors de la transition de l'état Haut Spin vers l'état Bas Spin et nous avons utilisé cette propriété pour réaliser une imagerie quantitative de la transition de spin. Des mesures AFM ont été faites sur des monocristaux à transition de spin. Nous avons montré que les transferts thermiques entre la sonde et l'échantillon peuvent être utilisés pour manipuler la nucléation et la propagation des phases Haut et Bas Spin dans des cristaux. Par ailleurs, ces interactions sonde-échantillon rendent difficiles l'imagerie AFM de ces phénomènes. Néanmoins, les changements d'ordre topographique de la surface au cours de la transition de spin peuvent être observés et discutés en conjonction avec les résultats de spectroscopie Raman (cartographie) et microscopie optique en champ lointain. L'ensemble de ces résultats ouvre de nouvelles possibilités d'étude et de contrôle/manipulation de ces objets bistables à l'échelle du nanomètre." Document : Thèse de doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse Date_soutenance : 21/07/2015 Ecole_doctorale : Science de la matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Physique de la matière Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/2767/
Titre : Imageries spectroscopique et optique de la dynamique spatio-temporelle de la transition de spin induite par la température ou par une impulsion laser Type de document : texte imprimé Auteurs : Bedoui, Salma, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Gabor Molnar, Directeur de thèse Année de publication : 2012 Langues : Français (fre) Résumé : Les matériaux à transition de spin présentent un fort potentiel industriel en raison de la possibilité de modulation de leurs propriétés magnétiques, optiques, électriques et mécaniques. Ces propriétés liées à la transition de spin sont principalement caractérisées et étudiées grâce à plusieurs techniques habituelles telles que la spectroscopie Mössbauer, la diffraction des rayons X, mesure d'aimantation ou d'absorption optique etc. En revanche, la distribution spatiale et temporelle des états de spin au cours de la transition a été très peu étudiée dans la littérature. Par conséquent, l'objectif de ce travail consiste à étudier la dynamique spatio-temporelle de la transition de spin induite par la température ou par une impulsion optique (nanoseconde). L'échantillon principalement étudié est le composé [FeII(bapbpy)(NCS)2] où le "bapbpy" correspond au ligand N-(6-(6-(pyridin-2-ylamino)pyridin-2-yl)pyridin-2-yl)pyridin-2-amine. Ce composé présente une transition de spin thermo-induite en deux étapes et possède une forte coopérativité car ces deux transitions sont du premier ordre, présentant chacune une hystérésis. De plus, des études comparatives avec un deuxième composé faiblement coopératif ont été réalisées et nous ont permis de discuter la dynamique spatio-temporelle en fonction de la force de coopérativité des systèmes. La dynamique de la transition de spin en fonction de la température a été caractérisée par microscopie optique et par cartographie Raman dans des monocristaux. Nous avons réussi à imager la séparation des phases haut spin (HS) et bas spin (BS) au cours de la transition de spin et à obtenir une signature à la fois spectroscopique et optique de la coexistence des " domaines de spin " de taille micrométrique. Grâce à cette étude, nous avons mis en évidence un mécanisme de nucléation hétérogène favorisée par des inhomogénéités structurales (bords du cristal, dislocations, défauts, etc.). Cette nucléation est suivie d'une croissance anisotrope des " domaines de spin " avec une vitesse de l'ordre de quelques micromètres par seconde. L'effet prédominant des défauts structuraux sur la dynamique spatio-temporelle de la transition de spin thermo-induite nous a conduits à étudier la possibilité de concevoir des sites de nucléation artificiels. Dans cet objectif, des défauts microstructuraux par ablation laser ont été créés. Ces défauts ont pour effet de baisser la barrière énergétique de la nucléation et, par conséquent, la température de transition ainsi que la largeur de l'hystérésis sont modifiées. Cette modification des sites de nucléation a permis également de générer un changement dans la direction de propagation des phases HS et BS. Ainsi, un contrôle de la dynamique spatio-temporelle est démontré pour la première fois dans les composés à transition de spin. La seconde partie de ces travaux a été réalisée sur l'étude de la transition de spin induite par une impulsion laser. En effet, à l'aide d'une impulsion laser (0,1 microJ, 4 ns, 532 nm) focalisée sur une petite zone de quelques micromètres, nous avons réussi à faire commuter des cristaux entiers grâce à un phénomène d'auto-amplification. Des observations importantes sur la taille critique du domaine induit par l'impulsion laser et sur la dynamique des parois de ces domaines ont pu être rapportées. Nous avons ainsi déterminé le rôle crucial des contraintes élastiques locales dans la stabilisation des domaines de spin. Ces études ouvrent de nouvelles perspectives pour la réalisation de systèmes photo-commutables à très fort rendement quantique grâce aux effets coopératifs intrinsèques des matériaux à transition de spin. Document : Thèse de doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse Date_soutenance : 02/10/2012 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Nanophysique En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/1978/ Imageries spectroscopique et optique de la dynamique spatio-temporelle de la transition de spin induite par la température ou par une impulsion laser [texte imprimé] / Bedoui, Salma, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Gabor Molnar, Directeur de thèse . - 2012.
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Résumé : Les matériaux à transition de spin présentent un fort potentiel industriel en raison de la possibilité de modulation de leurs propriétés magnétiques, optiques, électriques et mécaniques. Ces propriétés liées à la transition de spin sont principalement caractérisées et étudiées grâce à plusieurs techniques habituelles telles que la spectroscopie Mössbauer, la diffraction des rayons X, mesure d'aimantation ou d'absorption optique etc. En revanche, la distribution spatiale et temporelle des états de spin au cours de la transition a été très peu étudiée dans la littérature. Par conséquent, l'objectif de ce travail consiste à étudier la dynamique spatio-temporelle de la transition de spin induite par la température ou par une impulsion optique (nanoseconde). L'échantillon principalement étudié est le composé [FeII(bapbpy)(NCS)2] où le "bapbpy" correspond au ligand N-(6-(6-(pyridin-2-ylamino)pyridin-2-yl)pyridin-2-yl)pyridin-2-amine. Ce composé présente une transition de spin thermo-induite en deux étapes et possède une forte coopérativité car ces deux transitions sont du premier ordre, présentant chacune une hystérésis. De plus, des études comparatives avec un deuxième composé faiblement coopératif ont été réalisées et nous ont permis de discuter la dynamique spatio-temporelle en fonction de la force de coopérativité des systèmes. La dynamique de la transition de spin en fonction de la température a été caractérisée par microscopie optique et par cartographie Raman dans des monocristaux. Nous avons réussi à imager la séparation des phases haut spin (HS) et bas spin (BS) au cours de la transition de spin et à obtenir une signature à la fois spectroscopique et optique de la coexistence des " domaines de spin " de taille micrométrique. Grâce à cette étude, nous avons mis en évidence un mécanisme de nucléation hétérogène favorisée par des inhomogénéités structurales (bords du cristal, dislocations, défauts, etc.). Cette nucléation est suivie d'une croissance anisotrope des " domaines de spin " avec une vitesse de l'ordre de quelques micromètres par seconde. L'effet prédominant des défauts structuraux sur la dynamique spatio-temporelle de la transition de spin thermo-induite nous a conduits à étudier la possibilité de concevoir des sites de nucléation artificiels. Dans cet objectif, des défauts microstructuraux par ablation laser ont été créés. Ces défauts ont pour effet de baisser la barrière énergétique de la nucléation et, par conséquent, la température de transition ainsi que la largeur de l'hystérésis sont modifiées. Cette modification des sites de nucléation a permis également de générer un changement dans la direction de propagation des phases HS et BS. Ainsi, un contrôle de la dynamique spatio-temporelle est démontré pour la première fois dans les composés à transition de spin. La seconde partie de ces travaux a été réalisée sur l'étude de la transition de spin induite par une impulsion laser. En effet, à l'aide d'une impulsion laser (0,1 microJ, 4 ns, 532 nm) focalisée sur une petite zone de quelques micromètres, nous avons réussi à faire commuter des cristaux entiers grâce à un phénomène d'auto-amplification. Des observations importantes sur la taille critique du domaine induit par l'impulsion laser et sur la dynamique des parois de ces domaines ont pu être rapportées. Nous avons ainsi déterminé le rôle crucial des contraintes élastiques locales dans la stabilisation des domaines de spin. Ces études ouvrent de nouvelles perspectives pour la réalisation de systèmes photo-commutables à très fort rendement quantique grâce aux effets coopératifs intrinsèques des matériaux à transition de spin. Document : Thèse de doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse Date_soutenance : 02/10/2012 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Nanophysique En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/1978/
Titre : Luminescent spin crossover nanomaterials: physical properties and applications Type de document : texte imprimé Auteurs : Quintero Pinzon, Carlos Mario ; Gabor Molnar, Directeur de thèse Année de publication : 2012 Langues : Français (fre) Résumé : L'objectif principal de cette thèse est de fournir un nouveau protocole qui permet la détection de la transition de spin (TS) dans un nano-objet unique. Dans ce but, nous proposons d'utiliser la luminescence comme sonde très sensible qui peut être employée à des échelles où d'autres méthodes conventionnelles ne sont plus efficaces. Nous avons cherché à développer des nano-matériaux à TS avec des propriétés de luminescence dans le but d'isoler ces objets et ensuite sonder leurs propriétés via la détection luminescente. Sur la base de techniques de lithographie douce, plusieurs méthodes allant de l'assemblage aléatoire jusqu'à l'assemblage capillaire dirigé de nanoparticules à TS et également la synthèse in situ d'objets isolés luminescents à TS (ca. 150 nm) ont été explorées. Dans le même temps, leur étude en microscopie de fluorescence est présentée et les défis expérimentaux que cette tâche a imposée sont discutés. En outre, l'application potentielle de ces matériaux hybrides en microthermométrie est étudiée. Comme preuve de concept, des films minces de systèmes luminescents à TS ont été déposés sus des micro / nanofils chauffés par effet Joule afin de cartographier leur température. Document : Thèse de doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse Date_soutenance : 25/10/2012 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Nano-physique, nano-composants, nano-mesures En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/1899/ Luminescent spin crossover nanomaterials: physical properties and applications [texte imprimé] / Quintero Pinzon, Carlos Mario ; Gabor Molnar, Directeur de thèse . - 2012.
Langues : Français (fre)
Résumé : L'objectif principal de cette thèse est de fournir un nouveau protocole qui permet la détection de la transition de spin (TS) dans un nano-objet unique. Dans ce but, nous proposons d'utiliser la luminescence comme sonde très sensible qui peut être employée à des échelles où d'autres méthodes conventionnelles ne sont plus efficaces. Nous avons cherché à développer des nano-matériaux à TS avec des propriétés de luminescence dans le but d'isoler ces objets et ensuite sonder leurs propriétés via la détection luminescente. Sur la base de techniques de lithographie douce, plusieurs méthodes allant de l'assemblage aléatoire jusqu'à l'assemblage capillaire dirigé de nanoparticules à TS et également la synthèse in situ d'objets isolés luminescents à TS (ca. 150 nm) ont été explorées. Dans le même temps, leur étude en microscopie de fluorescence est présentée et les défis expérimentaux que cette tâche a imposée sont discutés. En outre, l'application potentielle de ces matériaux hybrides en microthermométrie est étudiée. Comme preuve de concept, des films minces de systèmes luminescents à TS ont été déposés sus des micro / nanofils chauffés par effet Joule afin de cartographier leur température. Document : Thèse de doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse Date_soutenance : 25/10/2012 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Nano-physique, nano-composants, nano-mesures En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/1899/
