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Auteur Simonneau, Antoine |
Documents disponibles écrits par cet auteur (5)
Faire une suggestion Affiner la rechercheVers une transformation durable du diazote : activation simultanée du diazote et du dihydrogène par un centre métallique / Marie-christine Boegli
Titre : Vers une transformation durable du diazote : activation simultanée du diazote et du dihydrogène par un centre métallique Type de document : texte imprimé Auteurs : Marie-christine Boegli, Auteur ; Simonneau, Antoine, Directeur de thèse Langues : Français (fre) Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 19/03/2024 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) (Toulouse) Domaine : Aspects moleculaires et cellulaires de la biologie En ligne : https://theses.fr/s295472 Vers une transformation durable du diazote : activation simultanée du diazote et du dihydrogène par un centre métallique [texte imprimé] / Marie-christine Boegli, Auteur ; Simonneau, Antoine, Directeur de thèse . - [s.d.].
Langues : Français (fre)
Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 19/03/2024 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) (Toulouse) Domaine : Aspects moleculaires et cellulaires de la biologie En ligne : https://theses.fr/s295472
Titre : Activation et fonctionnalisation des liaisons C–F assistées par un complexe organométallique du zirconium et par les phosphines. Type de document : texte imprimé Auteurs : Sara Bonfante, Auteur ; Simonneau, Antoine, Directeur de thèse ; John Slattery, Directeur de thèse Langues : Français (fre) Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université Toulouse 3 en cotutelle avec UNIVERSITY OF YORK Date_soutenance : 05/04/2024 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) (Toulouse) Domaine : Aspects moleculaires et cellulaires de la biologie En ligne : https://theses.fr/s295625 Activation et fonctionnalisation des liaisons C–F assistées par un complexe organométallique du zirconium et par les phosphines. [texte imprimé] / Sara Bonfante, Auteur ; Simonneau, Antoine, Directeur de thèse ; John Slattery, Directeur de thèse . - [s.d.].
Langues : Français (fre)
Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université Toulouse 3 en cotutelle avec UNIVERSITY OF YORK Date_soutenance : 05/04/2024 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) (Toulouse) Domaine : Aspects moleculaires et cellulaires de la biologie En ligne : https://theses.fr/s295625
Titre : Synthèse et réactivité de complexes de diazote des groupes 6 et 7 Type de document : texte imprimé Auteurs : Quentin Le Dé, Auteur ; Simonneau, Antoine, Directeur de thèse Langues : Français (fre) Tags : DIAZOTE MANGANÈSE NUCLÉOPHILES COMPLEXES HÉTÉROBIMÉTALLIQUES Résumé : "Le diazote est une source quasi inépuisable d'azote. Sa transformation en composés organo-azotés à valeur ajouté est un défi pour les chimistes. En effet, la très grande stabilité de cette molécule rend son activation et sa transformation difficile. Aujourd'hui, seul le procédé Haber-Bosch est capable de transformer industriellement le diazote en ammoniac. Ce procédé est, également, très énergivore et contribue à près de 2 % des émissions annuelles de CO2 dans le monde. C'est dans ce contexte que les chimistes tentent de trouver des alternatives pour transformer le diazote dans des conditions plus douces et plus vertes. Une méthode de choix est d'activer cette petite molécule à un centre métallique. Dans cette thèse, différentes voies sont explorées pour fonctionnaliser le diazote, via sa coordination à des métaux des groupes 6 et 7. La première stratégie repose sur l'addition d'un nucléophile sur un ligand diazote. Cet objectif nous a amené à réviser un mécanisme proposé il y a plus de 40 ans pour la fonctionnalisation du diazote par des organolithiens, grâce à une étude combinée entre expérience (spectroscopie infrarouge en temps réel, résonance magnétique nucléaire, diffraction des rayons X) et théorie (calculs de chimie quantique). Les travaux présentés dans le second chapitre découlent du premier. Y est exploré l'ajout d'électrophiles sur des ate-complexes au manganèse. Enfin, dans le troisième et dernier chapitre, la synthèse de plusieurs complexes hétérobimétalliques avec un ligand diazote pontant est décrite. Dans ces édifices, chaque atome d'azote de la petite molécule est lié à un métal différent. Ces résultats nous ont permis de démontrer l'influence de l'acidité de Lewis d'un métal sur l'activation coopérative du ligand diazote, grâce aux structures obtenues par diffraction des rayons X. Une rapide évaluation de la réactivité d'un des complexes les plus intéressants en terme de fonctionnalisation du diazote a ensuite été menée." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Universié Toulouse 3 Date_soutenance : 31/05/2023 Ecole_doctorale : Sciences de la matière (SdM) ( Toulouse) Domaine : Chimie Organométallique et de Coordination En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/5795/ Synthèse et réactivité de complexes de diazote des groupes 6 et 7 [texte imprimé] / Quentin Le Dé, Auteur ; Simonneau, Antoine, Directeur de thèse . - [s.d.].
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Tags : DIAZOTE MANGANÈSE NUCLÉOPHILES COMPLEXES HÉTÉROBIMÉTALLIQUES Résumé : "Le diazote est une source quasi inépuisable d'azote. Sa transformation en composés organo-azotés à valeur ajouté est un défi pour les chimistes. En effet, la très grande stabilité de cette molécule rend son activation et sa transformation difficile. Aujourd'hui, seul le procédé Haber-Bosch est capable de transformer industriellement le diazote en ammoniac. Ce procédé est, également, très énergivore et contribue à près de 2 % des émissions annuelles de CO2 dans le monde. C'est dans ce contexte que les chimistes tentent de trouver des alternatives pour transformer le diazote dans des conditions plus douces et plus vertes. Une méthode de choix est d'activer cette petite molécule à un centre métallique. Dans cette thèse, différentes voies sont explorées pour fonctionnaliser le diazote, via sa coordination à des métaux des groupes 6 et 7. La première stratégie repose sur l'addition d'un nucléophile sur un ligand diazote. Cet objectif nous a amené à réviser un mécanisme proposé il y a plus de 40 ans pour la fonctionnalisation du diazote par des organolithiens, grâce à une étude combinée entre expérience (spectroscopie infrarouge en temps réel, résonance magnétique nucléaire, diffraction des rayons X) et théorie (calculs de chimie quantique). Les travaux présentés dans le second chapitre découlent du premier. Y est exploré l'ajout d'électrophiles sur des ate-complexes au manganèse. Enfin, dans le troisième et dernier chapitre, la synthèse de plusieurs complexes hétérobimétalliques avec un ligand diazote pontant est décrite. Dans ces édifices, chaque atome d'azote de la petite molécule est lié à un métal différent. Ces résultats nous ont permis de démontrer l'influence de l'acidité de Lewis d'un métal sur l'activation coopérative du ligand diazote, grâce aux structures obtenues par diffraction des rayons X. Une rapide évaluation de la réactivité d'un des complexes les plus intéressants en terme de fonctionnalisation du diazote a ensuite été menée." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Universié Toulouse 3 Date_soutenance : 31/05/2023 Ecole_doctorale : Sciences de la matière (SdM) ( Toulouse) Domaine : Chimie Organométallique et de Coordination En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/5795/
Titre : Étude de la réactivité du diazote coordiné avec des réactifs organométalliques Type de document : texte imprimé Auteurs : Amal Bouammali, Auteur ; Simonneau, Antoine, Directeur de thèse Année de publication : 2022 Langues : Français (fre) Tags : DIAZOTE ORGANOMETALLIQUE MOLYBDÈNE TUNGSTÈNE MANGANESE Résumé : "L'atmosphère représente un réservoir en N2 quasiment inépuisable. La valorisation de cette molécule inerte chimiquement en composés organo-azotés, nécessite son activation. Celle-ci peut s'effectuer par la coordination du diazote à un métal de transition. Cette méthode s'est déjà montrée prometteuse pour la réduction catalytique de N2 en NH3 sous les conditions ordinaires de température et de pression, mais également pour la production de molécules azotées complexes directement à partir du diazote. Malgré les récents progrès dans la formation de liaisons C-N entre des réactifs organiques et le diazote coordiné, cette transformation reste encore très limitée et cantonnée à l'utilisation de réactifs électrophiles. Dans ce contexte, nous nous sommes intéressés à l'exploration de la réactivité du diazote coordiné aux métaux des groupes 6 et 7 avec différents nucléophiles. Dans un premier temps, nous avons montré que le methyllithium (LiCH3) ne s'additionne pas sur le diazote dans les complexes zéro-valent du molybdène et du tungstène, mais substitue celui-ci pour former des complexes diazote-alkyle anioniques. Dans un second temps, nous avons essayé de reproduire la réaction d'attaque nucléophile du phényllithium sur l'azote du complexe CpMnN2(CO)2 qui représente le seul exemple rapporté dans la littérature. Les résultats obtenus montrent bien la formation du complexe d'addition nucléophile sur l'azote lié au métal. Nous avons également observé que cette réaction passe par un intermédiaire qui correspond à un complexe acyle anionique issu de l'addition du lithien sur un carbonyle. Le dernier volet de ces travaux s'est focalisé sur la synthèse de complexes boryldiazenido cationiques au tungstène à partir de complexes de diazote, dans l'optique de former un système de type paire de Lewis frustrée semi-métalliques M/B+R2 activant le diazote." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université Toulouse 3 Date_soutenance : 25/02/2022 Ecole_doctorale : Sciences de la matière (SdM) (Toulouse) Domaine : Chimie Organométallique et de Coordination Localisation : LCC En ligne : http://www.theses.fr/s294551 Étude de la réactivité du diazote coordiné avec des réactifs organométalliques [texte imprimé] / Amal Bouammali, Auteur ; Simonneau, Antoine, Directeur de thèse . - 2022.
Langues : Français (fre)
Tags : DIAZOTE ORGANOMETALLIQUE MOLYBDÈNE TUNGSTÈNE MANGANESE Résumé : "L'atmosphère représente un réservoir en N2 quasiment inépuisable. La valorisation de cette molécule inerte chimiquement en composés organo-azotés, nécessite son activation. Celle-ci peut s'effectuer par la coordination du diazote à un métal de transition. Cette méthode s'est déjà montrée prometteuse pour la réduction catalytique de N2 en NH3 sous les conditions ordinaires de température et de pression, mais également pour la production de molécules azotées complexes directement à partir du diazote. Malgré les récents progrès dans la formation de liaisons C-N entre des réactifs organiques et le diazote coordiné, cette transformation reste encore très limitée et cantonnée à l'utilisation de réactifs électrophiles. Dans ce contexte, nous nous sommes intéressés à l'exploration de la réactivité du diazote coordiné aux métaux des groupes 6 et 7 avec différents nucléophiles. Dans un premier temps, nous avons montré que le methyllithium (LiCH3) ne s'additionne pas sur le diazote dans les complexes zéro-valent du molybdène et du tungstène, mais substitue celui-ci pour former des complexes diazote-alkyle anioniques. Dans un second temps, nous avons essayé de reproduire la réaction d'attaque nucléophile du phényllithium sur l'azote du complexe CpMnN2(CO)2 qui représente le seul exemple rapporté dans la littérature. Les résultats obtenus montrent bien la formation du complexe d'addition nucléophile sur l'azote lié au métal. Nous avons également observé que cette réaction passe par un intermédiaire qui correspond à un complexe acyle anionique issu de l'addition du lithien sur un carbonyle. Le dernier volet de ces travaux s'est focalisé sur la synthèse de complexes boryldiazenido cationiques au tungstène à partir de complexes de diazote, dans l'optique de former un système de type paire de Lewis frustrée semi-métalliques M/B+R2 activant le diazote." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université Toulouse 3 Date_soutenance : 25/02/2022 Ecole_doctorale : Sciences de la matière (SdM) (Toulouse) Domaine : Chimie Organométallique et de Coordination Localisation : LCC En ligne : http://www.theses.fr/s294551
Titre : Nouvelles paires de Lewis frustrées à partir de complexes du groupe 6 et de boranes pour l'activation du diazote et sa fonctionnalisation Type de document : texte imprimé Auteurs : Coffinet, Anaïs, Auteur ; Michel Etienne, Directeur de thèse ; Simonneau, Antoine, Directeur de thèse Année de publication : 2020 Langues : Français (fre) Tags : DIAZOTE PAIRE DE LEWIS FRUSTRÉE ACTIVATION FONCTIONNALISATION COMPLEXES BORANES Résumé : "L'activation et la fonctionnalisation du diazote atmosphérique sont parmi les challenges les plus importants de la chimie moderne, motivés par le besoin de s'affranchir de l'utilisation du procédé Haber-Bosch. En effet, celui-ci est utilisé pour la synthèse industrielle d'ammoniac dont l'agriculture actuelle dépend et est très couteux en énergie. Le but de ce travail de doctorat a été la synthèse de nouvelles paires de Lewis frustrées à partir de différents complexes de diazote du groupe 6 et de boranes pour permettre l'activation du diazote et sa fonctionnalisation en conditions douces. La première partie de ce manuscrit présente la synthèse de paires de Lewis frustrées entre des complexes de diazote au molybdène et au tungstène et le tris(pentafluorophényl)borane. Des essais de fonctionnalisation du diazote s'inspirant de la chimie des paires de Lewis frustrées et ayant conduit à la formation de liaison N-B et N-Si sont décrits dans cette partie. L'addition oxydante du dihydrogène sur les centres métalliques, conduisant à des complexes heptacoordinés, a notamment été démontrée pour ces paires de Lewis originales. Dans le second chapitre, la réaction des mêmes complexes de diazote au molybdène et tungstène avec le borane de Piers nous a permis de mettre à jour la première addition 1,3 d'une liaison B-H sur un motif M-N?N. Ce résultat a pu être étendu à d'autres hydroboranes par l'utilisation rationnelle d'une quantité catalytique de borane de Piers. Le dihydrogène a également pu être activé par un complexe spécifique dans ce chapitre. Enfin, un complexe nitrure de molybdène a été préparé afin de l'utiliser comme base de Lewis dans un système paire de Lewis frustrée. Ces expérience, abordées dans le troisième chapitre, ont conduit à la formation de deux adduits qui ont pu être impliqué dans des réactions permettant la formation de liaison N-B et N-Si." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 13/11/2020 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) (Toulouse) Domaine : Chimie Organométallique et de Coordination Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/4746/ Nouvelles paires de Lewis frustrées à partir de complexes du groupe 6 et de boranes pour l'activation du diazote et sa fonctionnalisation [texte imprimé] / Coffinet, Anaïs, Auteur ; Michel Etienne, Directeur de thèse ; Simonneau, Antoine, Directeur de thèse . - 2020.
Langues : Français (fre)
Tags : DIAZOTE PAIRE DE LEWIS FRUSTRÉE ACTIVATION FONCTIONNALISATION COMPLEXES BORANES Résumé : "L'activation et la fonctionnalisation du diazote atmosphérique sont parmi les challenges les plus importants de la chimie moderne, motivés par le besoin de s'affranchir de l'utilisation du procédé Haber-Bosch. En effet, celui-ci est utilisé pour la synthèse industrielle d'ammoniac dont l'agriculture actuelle dépend et est très couteux en énergie. Le but de ce travail de doctorat a été la synthèse de nouvelles paires de Lewis frustrées à partir de différents complexes de diazote du groupe 6 et de boranes pour permettre l'activation du diazote et sa fonctionnalisation en conditions douces. La première partie de ce manuscrit présente la synthèse de paires de Lewis frustrées entre des complexes de diazote au molybdène et au tungstène et le tris(pentafluorophényl)borane. Des essais de fonctionnalisation du diazote s'inspirant de la chimie des paires de Lewis frustrées et ayant conduit à la formation de liaison N-B et N-Si sont décrits dans cette partie. L'addition oxydante du dihydrogène sur les centres métalliques, conduisant à des complexes heptacoordinés, a notamment été démontrée pour ces paires de Lewis originales. Dans le second chapitre, la réaction des mêmes complexes de diazote au molybdène et tungstène avec le borane de Piers nous a permis de mettre à jour la première addition 1,3 d'une liaison B-H sur un motif M-N?N. Ce résultat a pu être étendu à d'autres hydroboranes par l'utilisation rationnelle d'une quantité catalytique de borane de Piers. Le dihydrogène a également pu être activé par un complexe spécifique dans ce chapitre. Enfin, un complexe nitrure de molybdène a été préparé afin de l'utiliser comme base de Lewis dans un système paire de Lewis frustrée. Ces expérience, abordées dans le troisième chapitre, ont conduit à la formation de deux adduits qui ont pu être impliqué dans des réactions permettant la formation de liaison N-B et N-Si." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 13/11/2020 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) (Toulouse) Domaine : Chimie Organométallique et de Coordination Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/4746/
