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Dépôt en couches minces et nano-structuration de complexes bistables à transition de spin et à transfert de charge : élaboration et propriétés physiques / Cobo Santamaria, Saioa  

Public ISBD Titre : Dépôt en couches minces et nano-structuration de complexes bistables à transition de spin et à transfert de charge : élaboration et propriétés physiques Titre original : Thin-film deposition and nanostructuring of bistable spin-transition and charge-transfer complexes: fabrication and physical properties Type de document : texte imprimé Auteurs : Cobo Santamaria, Saioa, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Gabor Molnar, Directeur de thèse Année de publication : 2007 Langues : Français (fre) Tags : TRANSITION DE SPIN  DÉPÔT EN COUCHES MINCES  NANO-STRUCTURATION  TRANSFERT DE CHARGE  CLATHRATES D’HOFFMANN  MATÉRIAUX MOLECULAIRES  SPECTROSCOPIE RAMAN  PROPRIÉTÉS MAGNETIQUES SPIN TRANSITION  THIN-FILM DEPOSITION  NANOSTRUCTURING  CHARGE TRANSFER  HOFFMANN CLATHRATES  MOLECULAR MATERIALS  RAMAN SPECTROSCOPY  MAGNETIC PROPERTIES Résumé : "Depuis de nombreuses années, les demandes technologiques en termes de capacité de stockage de l'information numérique augmentent de manière exponentielle et sont en partie à l'origine du développement des nanosciences: l'objectif est de stocker toujours plus d'information dans un volume toujours plus petit et le plus rapidement possible. De même, la miniaturisation d'autres composants tels que les capteurs, les dispositifs pour l'optique est aussi un domaine en pleine expansion. Certains composés moléculaires organiques et inorganiques sont potentiellement prometteurs dans la perspective de telles applications. En particulier, les complexes bistables présentant une hystérésis de leurs propriétés physiques sont des matériaux de choix pour les dispositifs de stockage de l'information à très petite échelle. Le dépôt en forme de couches minces de ces systèmes est une étape incontournable dans la conception de tout dispositif, mais aussi dans la fabrication de nano-objets par des méthodes lithographiques. Dans ce contexte, ce manuscrit présente une approche originale pour l'élaboration de couches minces et la nano-structuration de matériaux moléculaires bistables. Il s'agit de couches minces de complexes à transition de spin notamment de la famille des clathrates d’Hoffmann mais aussi de complexes à transfert de charge, qui ont été caractérisés par différentes techniques comme la spectroscopie Raman ou encore des techniques d'imagerie. Les résultats obtenus ouvrent non seulement la voie pour explorer les propriétés optiques et diélectriques des complexes bistables, mais aussi de sérieuses perspectives pour des applications en nanoélectronique et photonique." "Since many years, in the data-processing field, the technological demands of information storage capacity increase in an exponential way and they are at the origin of the development of nanosciences: the objective is to store always more in the smallest volume and as fast as possible. Moreover, the miniaturization of other components such as the sensors, the devices of optics is also a field in full expansion. Some organic and inorganic compounds are potentially promising from the point of view of applications in molecular electronics. In particular, bistable complexes with the presence of hysteresis loop are excellent materials for information storage on very small scale, indeed, their deposition as thin layers is an essential step in design of any device, but also in the manufacture of the nano-objects by the lithographic methods. This manuscript presents an original approach for the elaboration of thin films and nano-patterns of bistable materials. It concerns the deposition of spin crossover complexes, especially the so called Hofmann clathrates and the charge transfer complexes that have been characterised by different techniques such as Raman spectroscopy and imaging techniques. These results open up an alternative way for exploring optical and dielectric properties of bistable materials, providing interesting perspectives for applications in memory devices and optical switches." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 23/11/2007 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) (Toulouse) Domaine : Physique et Nanophysique Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/143/ Dépôt en couches minces et nano-structuration de complexes bistables à transition de spin et à transfert de charge : élaboration et propriétés physiques = Thin-film deposition and nanostructuring of bistable spin-transition and charge-transfer complexes: fabrication and physical properties [texte imprimé] / Cobo Santamaria, Saioa, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Gabor Molnar, Directeur de thèse . - 2007. Langues : Français (fre) Tags : TRANSITION DE SPIN  DÉPÔT EN COUCHES MINCES  NANO-STRUCTURATION  TRANSFERT DE CHARGE  CLATHRATES D’HOFFMANN  MATÉRIAUX MOLECULAIRES  SPECTROSCOPIE RAMAN  PROPRIÉTÉS MAGNETIQUES SPIN TRANSITION  THIN-FILM DEPOSITION  NANOSTRUCTURING  CHARGE TRANSFER  HOFFMANN CLATHRATES  MOLECULAR MATERIALS  RAMAN SPECTROSCOPY  MAGNETIC PROPERTIES Résumé : "Depuis de nombreuses années, les demandes technologiques en termes de capacité de stockage de l'information numérique augmentent de manière exponentielle et sont en partie à l'origine du développement des nanosciences: l'objectif est de stocker toujours plus d'information dans un volume toujours plus petit et le plus rapidement possible. De même, la miniaturisation d'autres composants tels que les capteurs, les dispositifs pour l'optique est aussi un domaine en pleine expansion. Certains composés moléculaires organiques et inorganiques sont potentiellement prometteurs dans la perspective de telles applications. En particulier, les complexes bistables présentant une hystérésis de leurs propriétés physiques sont des matériaux de choix pour les dispositifs de stockage de l'information à très petite échelle. Le dépôt en forme de couches minces de ces systèmes est une étape incontournable dans la conception de tout dispositif, mais aussi dans la fabrication de nano-objets par des méthodes lithographiques. Dans ce contexte, ce manuscrit présente une approche originale pour l'élaboration de couches minces et la nano-structuration de matériaux moléculaires bistables. Il s'agit de couches minces de complexes à transition de spin notamment de la famille des clathrates d’Hoffmann mais aussi de complexes à transfert de charge, qui ont été caractérisés par différentes techniques comme la spectroscopie Raman ou encore des techniques d'imagerie. Les résultats obtenus ouvrent non seulement la voie pour explorer les propriétés optiques et diélectriques des complexes bistables, mais aussi de sérieuses perspectives pour des applications en nanoélectronique et photonique." "Since many years, in the data-processing field, the technological demands of information storage capacity increase in an exponential way and they are at the origin of the development of nanosciences: the objective is to store always more in the smallest volume and as fast as possible. Moreover, the miniaturization of other components such as the sensors, the devices of optics is also a field in full expansion. Some organic and inorganic compounds are potentially promising from the point of view of applications in molecular electronics. In particular, bistable complexes with the presence of hysteresis loop are excellent materials for information storage on very small scale, indeed, their deposition as thin layers is an essential step in design of any device, but also in the manufacture of the nano-objects by the lithographic methods. This manuscript presents an original approach for the elaboration of thin films and nano-patterns of bistable materials. It concerns the deposition of spin crossover complexes, especially the so called Hofmann clathrates and the charge transfer complexes that have been characterised by different techniques such as Raman spectroscopy and imaging techniques. These results open up an alternative way for exploring optical and dielectric properties of bistable materials, providing interesting perspectives for applications in memory devices and optical switches." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 23/11/2007 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) (Toulouse) Domaine : Physique et Nanophysique Localisation : LCC En ligne : http://thesesups.ups-tlse.fr/143/

Dynamique et propriétés photo-induites de la transition de spin moléculaire / Bonhommeau, Sébastien  

Public ISBD Titre : Dynamique et propriétés photo-induites de la transition de spin moléculaire Titre original : Dynamics and photo-induced properties of the molecular spin crossover Type de document : texte imprimé Auteurs : Bonhommeau, Sébastien, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Zwick, Antoine, Directeur de thèse Année de publication : 2006 Langues : Français (fre) Tags : PHOTOPHYSIQUE  DIELECTRIQUE  MÉTAUX DE TRANSITION  PROPRIÉTÉS MAGNÉTIQUES  MATÉRIAUX  SPIN  TRANSITION DE SPIN  PHOTOEXCITATION PULSÉE  RELAXATION D’ÉTATS  PHOTO-INDUITS  CONSTANCE DIÉLECTRIQUE  DYNAMIQUE PHOTOPHYSICS  DIELECTRICS  TRANSITION METALS  MAGNETIC PROPERTIES  MATERIALS  SPIN TRANSITION  PULSED PHOTOEXCITATION  RELAXATION OF STATES  PHOTO-INDUCED  DIELECTRIC CONSTANCE  DYNAMICS Résumé : "Les complexes à transition de spin sont de sérieux candidats dans la course aux dispositifs moléculaires. Ce mémoire en donne quelques preuves. Ils sont susceptibles de présenter, à la même température, deux états de longue durée de vie (état haut spin HS et bas spin BS) aisément adressables et détectables. Photoexcités à basse température, leur lente relaxation de l’état HS vers l’état BS peut être gouvernée par les modes de vibration et les interactions intramoléculaires. L’application d’impulsions de champ magnétique et de pression de durée supérieure à la milliseconde ou d’impulsions nanosecondes de lumière génère respectivement une transition BS?HS, HS?BS ou bi-directionnelle (BS?HS). Enfin, le changement de polarisabilité électronique entre états de spin thermo- ou photo-induits les rend identifiable électriquement. Ces récentes découvertes ouvrent de nouvelles perspectives pour l’élaboration des interrupteurs optiques et des mémoires moléculaires de demain.." "Spin crossover complexes are serious candidates for potential applications in molecular devices. This dissertation gives a few pieces of evidence. They are likely to present, at the same temperature, two easily addressable and detectable long-lived states (the high-spin HS state and the low-spin LS one). Photoexcited at low temperature, their slow relaxation from the HS to the LS state may be governed by intramolecular vibrational modes and interactions. The application of magnetic field and pressure pulses longer than the millisecond or that of nanosecond light pulses generate respectively a LS?HS, HS?LS or a bi-directional (LS?HS) spin crossover. Finally, the change in electronic polarisability between thermo- or photo-induced spin states enables their electrical identification. These recent discoveries open new avenues in the perspective of designing the optical switches and molecular memories of tomorrow.." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 11/07/2006 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Physique de la Matière Localisation : LCC En ligne : http://www.theses.fr/2006TOU30097 Dynamique et propriétés photo-induites de la transition de spin moléculaire = Dynamics and photo-induced properties of the molecular spin crossover [texte imprimé] / Bonhommeau, Sébastien, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Zwick, Antoine, Directeur de thèse . - 2006. Langues : Français (fre) Tags : PHOTOPHYSIQUE  DIELECTRIQUE  MÉTAUX DE TRANSITION  PROPRIÉTÉS MAGNÉTIQUES  MATÉRIAUX  SPIN  TRANSITION DE SPIN  PHOTOEXCITATION PULSÉE  RELAXATION D’ÉTATS  PHOTO-INDUITS  CONSTANCE DIÉLECTRIQUE  DYNAMIQUE PHOTOPHYSICS  DIELECTRICS  TRANSITION METALS  MAGNETIC PROPERTIES  MATERIALS  SPIN TRANSITION  PULSED PHOTOEXCITATION  RELAXATION OF STATES  PHOTO-INDUCED  DIELECTRIC CONSTANCE  DYNAMICS Résumé : "Les complexes à transition de spin sont de sérieux candidats dans la course aux dispositifs moléculaires. Ce mémoire en donne quelques preuves. Ils sont susceptibles de présenter, à la même température, deux états de longue durée de vie (état haut spin HS et bas spin BS) aisément adressables et détectables. Photoexcités à basse température, leur lente relaxation de l’état HS vers l’état BS peut être gouvernée par les modes de vibration et les interactions intramoléculaires. L’application d’impulsions de champ magnétique et de pression de durée supérieure à la milliseconde ou d’impulsions nanosecondes de lumière génère respectivement une transition BS?HS, HS?BS ou bi-directionnelle (BS?HS). Enfin, le changement de polarisabilité électronique entre états de spin thermo- ou photo-induits les rend identifiable électriquement. Ces récentes découvertes ouvrent de nouvelles perspectives pour l’élaboration des interrupteurs optiques et des mémoires moléculaires de demain.." "Spin crossover complexes are serious candidates for potential applications in molecular devices. This dissertation gives a few pieces of evidence. They are likely to present, at the same temperature, two easily addressable and detectable long-lived states (the high-spin HS state and the low-spin LS one). Photoexcited at low temperature, their slow relaxation from the HS to the LS state may be governed by intramolecular vibrational modes and interactions. The application of magnetic field and pressure pulses longer than the millisecond or that of nanosecond light pulses generate respectively a LS?HS, HS?LS or a bi-directional (LS?HS) spin crossover. Finally, the change in electronic polarisability between thermo- or photo-induced spin states enables their electrical identification. These recent discoveries open new avenues in the perspective of designing the optical switches and molecular memories of tomorrow.." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 11/07/2006 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (université Toulouse III P. Sabatier) Domaine : Physique de la Matière Localisation : LCC En ligne : http://www.theses.fr/2006TOU30097

Étude de la dépendance en taille des propriétés physiques des composés à transition de spin / Mirko Mikolasek  

Public ISBD Titre : Étude de la dépendance en taille des propriétés physiques des composés à transition de spin Titre original : Study of the size dependence of the physical properties in spin crossover compounds Type de document : texte imprimé Auteurs : Mirko Mikolasek, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Ferial Terki, Directeur de thèse Année de publication : 2016 Langues : Français (fre) Tags : TRANSITION DE SPIN  MATÉRIAUX MOLÉCULAIRES COMMUTABLES  EFFETS DE TAILLE  DYNAMIQUE DU RÉSEAU  PROPRIÉTÉS VIBRATIONNELLES SPIN TRANSITION  SWITCHABLE MOLECULAR MATERIALS  SIZE EFFECTS  NETWORK DYNAMICS  VIBRATIONAL PROPERTIES Résumé : "Sous l'influence de stimuli externes (température, irradiation lumineuse etc.), les matériaux à transition de spin peuvent commuter d'un état bas spin vers un état haut spin de manière réversible, entraînant une modification importante de leurs propriétés physiques (élastique, magnétique, optique etc.). De plus, dans les matériaux massifs, la transition de spin est souvent accompagnée d'un effet mémoire (cycle d'hystérésis). Toutes ces propriétés rendent ces matériaux moléculaires particulièrement attractifs pour des applications dans des dispositifs nanométriques. Cependant, ces propriétés sont généralement fortement dépendantes de la taille de l'objet. Cette dépendance peut mener à une perte du cycle d'hystérésis, une modification de la stabilité des phases et l'observation de transitions incomplètes. Ces phénomènes ont été étudiés à travers des approches de physique statistique et de thermodynamique mettant en exergue le rôle important des interfaces. Cette thèse se place dans la continuité de ces travaux et se focalise sur deux aspects. D'une part, une étude des surfaces et de leur relaxation à l'aide des modèles de type Ising et " spin-phonon " résolus numériquement (Monte Carlo, auto-convergence). Il est montré que les phénomènes de surface modifient en profondeur les propriétés du matériau, que le couplage entre surface et volume est d'autant plus important à l'approche de la transition et que ces inhomogénéités spatiales peuvent être à l'origine des transitions incomplètes observées. D'autre part, il est réalisé une étude expérimentale de la dynamique du réseau à l'aide de la diffusion nucléaire inélastique pour suivre l'évolution des propriétés élastiques et vibrationnelles avec la réduction de la taille à travers la densité d'états photoniques. Cette étude expérimentale est complétée par une étude théorique/numérique, à l'aide des techniques de la matrice dynamique et de la dynamique moléculaire. Les densités d'états vibrationnels de particules cubiques à motif octaédrique sont ainsi obtenues permettant d'appréhender les mécanismes de couplages des différents modes de vibration de l'octaèdre de coordination à l'état solide. Finalement, il est discuté des effets de confinement et de leurs conséquences sur les grandeurs liées à la dynamique du réseau telles que la vitesse du son." "Spin crossover compounds are able to reversibly switch from a low spin to a high spin state under the application of an external stimulus (temperature, light irradiation, etc.). This transition is associated with an important modification of the physical properties (elastic, magnetic, optical properties, etc.). In particular, in the solid state, a memory effect (hysteresis loop) can occur. All these features are particularly attractive for applications in nano-devices. However, these properties are largely dependent on the object size. This size dependence can lead to a loss of the hysteresis loop, a modification of the phase stability and to incomplete transition. These phenomena have been studied through statistical and thermodynamical approaches highlighting the important role of interfaces. This thesis is focused on two points. First, a study of the surfaces through the spatial relaxation is performed by numerically solving (Monte Carlo simulations and auto-convergence techniques) Ising-like and '' spin-phonon '' models. The analysis of the surface correlation length (surface thickness), revealed that the surface-volume coupling increases when getting closer to the transition temperature and that the spatial inhomogeneity can lead to incomplete transitions. On the other hand, an experimental study of the lattice dynamics is also performed. The density of phonon states is extracted from nuclear inelastic scattering in order to follow the size evolution of the vibrational and elastic properties. This experimental study is completed by the theoretical investigation (molecular dynamics simulations, dynamical matrix method) of the densities of vibrational states of cubic particles with an octahedral pattern allowing a better understanding of the coupling mechanisms of the different vibrational modes of the coordination octahedron in the solid state. Finally, the confinement effects and their consequences on the lattice dynamical parameters are discussed." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 06/10/2016 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) Domaine : Physique de la Matière Localisation : LCC En ligne : https://theses.hal.science/tel-01490446 Étude de la dépendance en taille des propriétés physiques des composés à transition de spin = Study of the size dependence of the physical properties in spin crossover compounds [texte imprimé] / Mirko Mikolasek, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Ferial Terki, Directeur de thèse . - 2016. Langues : Français (fre) Tags : TRANSITION DE SPIN  MATÉRIAUX MOLÉCULAIRES COMMUTABLES  EFFETS DE TAILLE  DYNAMIQUE DU RÉSEAU  PROPRIÉTÉS VIBRATIONNELLES SPIN TRANSITION  SWITCHABLE MOLECULAR MATERIALS  SIZE EFFECTS  NETWORK DYNAMICS  VIBRATIONAL PROPERTIES Résumé : "Sous l'influence de stimuli externes (température, irradiation lumineuse etc.), les matériaux à transition de spin peuvent commuter d'un état bas spin vers un état haut spin de manière réversible, entraînant une modification importante de leurs propriétés physiques (élastique, magnétique, optique etc.). De plus, dans les matériaux massifs, la transition de spin est souvent accompagnée d'un effet mémoire (cycle d'hystérésis). Toutes ces propriétés rendent ces matériaux moléculaires particulièrement attractifs pour des applications dans des dispositifs nanométriques. Cependant, ces propriétés sont généralement fortement dépendantes de la taille de l'objet. Cette dépendance peut mener à une perte du cycle d'hystérésis, une modification de la stabilité des phases et l'observation de transitions incomplètes. Ces phénomènes ont été étudiés à travers des approches de physique statistique et de thermodynamique mettant en exergue le rôle important des interfaces. Cette thèse se place dans la continuité de ces travaux et se focalise sur deux aspects. D'une part, une étude des surfaces et de leur relaxation à l'aide des modèles de type Ising et " spin-phonon " résolus numériquement (Monte Carlo, auto-convergence). Il est montré que les phénomènes de surface modifient en profondeur les propriétés du matériau, que le couplage entre surface et volume est d'autant plus important à l'approche de la transition et que ces inhomogénéités spatiales peuvent être à l'origine des transitions incomplètes observées. D'autre part, il est réalisé une étude expérimentale de la dynamique du réseau à l'aide de la diffusion nucléaire inélastique pour suivre l'évolution des propriétés élastiques et vibrationnelles avec la réduction de la taille à travers la densité d'états photoniques. Cette étude expérimentale est complétée par une étude théorique/numérique, à l'aide des techniques de la matrice dynamique et de la dynamique moléculaire. Les densités d'états vibrationnels de particules cubiques à motif octaédrique sont ainsi obtenues permettant d'appréhender les mécanismes de couplages des différents modes de vibration de l'octaèdre de coordination à l'état solide. Finalement, il est discuté des effets de confinement et de leurs conséquences sur les grandeurs liées à la dynamique du réseau telles que la vitesse du son." "Spin crossover compounds are able to reversibly switch from a low spin to a high spin state under the application of an external stimulus (temperature, light irradiation, etc.). This transition is associated with an important modification of the physical properties (elastic, magnetic, optical properties, etc.). In particular, in the solid state, a memory effect (hysteresis loop) can occur. All these features are particularly attractive for applications in nano-devices. However, these properties are largely dependent on the object size. This size dependence can lead to a loss of the hysteresis loop, a modification of the phase stability and to incomplete transition. These phenomena have been studied through statistical and thermodynamical approaches highlighting the important role of interfaces. This thesis is focused on two points. First, a study of the surfaces through the spatial relaxation is performed by numerically solving (Monte Carlo simulations and auto-convergence techniques) Ising-like and '' spin-phonon '' models. The analysis of the surface correlation length (surface thickness), revealed that the surface-volume coupling increases when getting closer to the transition temperature and that the spatial inhomogeneity can lead to incomplete transitions. On the other hand, an experimental study of the lattice dynamics is also performed. The density of phonon states is extracted from nuclear inelastic scattering in order to follow the size evolution of the vibrational and elastic properties. This experimental study is completed by the theoretical investigation (molecular dynamics simulations, dynamical matrix method) of the densities of vibrational states of cubic particles with an octahedral pattern allowing a better understanding of the coupling mechanisms of the different vibrational modes of the coordination octahedron in the solid state. Finally, the confinement effects and their consequences on the lattice dynamical parameters are discussed." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 06/10/2016 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) Domaine : Physique de la Matière Localisation : LCC En ligne : https://theses.hal.science/tel-01490446

Etude du phénomène de la transition de spin dans les couches ultra-minces à l'aide des plasmons de surface / Abdul Kader Khaldoun  

Public ISBD Titre : Etude du phénomène de la transition de spin dans les couches ultra-minces à l'aide des plasmons de surface Titre original : Investigation of the spin crossover phenomenon in ultra-thin layers by surface plasmons Type de document : texte imprimé Auteurs : Abdul Kader Khaldoun, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Gabor Molnar, Directeur de thèse Année de publication : 2014 Langues : Français (fre) Tags : TRANSITION DE SPIN  PLASMONS DE SURFACE LOCALISÉS  PLASMONS DE SURFACE DÉLOCALISÉS  TRANSITION DE PHASE  MATÉRIAUX MOLÉCULAIRES  SPECTROSCOPIE  SERS  COUCHES MINCES  NANOSTRUCTURES  THÉORIE DE MIE  THÉORIE DE GANS  ÉQUATION DE FRESNEL SPIN TRANSITION  LOCALIZED SURFACE PLASMONS  DELOCALIZED SURFACE PLASMONS  PHASE TRANSITION  MOLECULAR MATERIALS  SPECTROSCOPY  THIN FILMS  MIE THEORY  GANS THEORY  FRESNEL EQUATION Résumé : "Depuis de nombreuses années, l'idée qu'une molécule ou un ensemble de molécules puissent servir comme élément actif dans un dispositif électronique ou photonique stimule de plus en plus l'activité scientifique des chercheurs à l'échelle mondiale. Certains complexes de métaux de transition présentent un phénomène de bistabilité moléculaire, ce sont les matériaux à transition de spin (TS). Le changement de l'état de spin s'accompagne d'une modification des propriétés physiques de la molécule telles que les propriétés magnétiques, optiques, électriques et mécaniques. Cependant, la détection de la transition de spin dans ces matériaux pose de grandes difficultés à l'échelle nanométrique (couches minces, nanoparticules, ...), en raison de la faible quantité de matière sondée d'une part, et d'autre part, par la résolution spatiale limitée des techniques utilisées. Pour palier ces difficultés, de nouvelles méthodes sont développées dans le cadre de cette thèse pour étudier ces matériaux à l'échelle nanométrique. Elles sont basées sur le phénomène de résonances des plasmons de surface localisés et des plasmons de surface délocalisés. Ces dispositifs plasmoniques, couches minces ou nano-objets d'or, nous ont permis de suivre la variation du changement d'indice de réfraction optique qui accompagne la TS. Ainsi, dans ce travail de thèse, nous avons pu, pour la première fois, détecter expérimentalement le phénomène de transition de spin dans des couches très minces (jusqu'à 15 nm) de différents matériaux mettant en évidence une variation de l'indice de réfraction de l'ordre de 10-1 - 10-2. De plus, nous avons montré que ces nano-objets hybrides métalliques/moléculaires peuvent être utilisés comme "dispositifs plasmoniques actifs" en modulant le signal plasmonique par un effet photo-thermique." "Recently, nano-objects and thin films displaying molecular spin crossover phenomenon have attracted much attention for their possible application as an active element in electronic or photonic devices. The change of the spin state is accompanied by a change in various physical properties of this molecule such as magnetic, optical, electrical and mechanical properties. However, the detection of the spin crossover in these materials at the nanoscale (thin films, nanoparticles,. . . ) makes for great difficulties, due to the small amount of the probed material, as well as due to the limited spatial resolution of the usual detection methods. To overcome these problems new methods have been developed in this thesis to study these materials at the nanoscale. Our approach is based on the resonance phenomena of localised surface plasmons and surface plasmon polaritons. These techniques use thin noble metal layers or patterned nanorod arrays, which allowed us to detect the refractive index change accompanying the spin crossover. In this thesis work, for the first time, we have been able to detect the spin crossover phenomenon in nanometric layers (down to 15 nm) for different materials, highlighting a refractive index variation of 10-1 - 10-2. In addition, we have shown that the molecular spin state switching can be very efficiently triggered by a photo-thermal effect (plasmonic heating), which - in turn - allows for an active tuning of the plasmon resonance." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 30/01/2014 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) Domaine : Physique & NanoPhysique Localisation : LCC En ligne : https://theses.fr/2014TOU30017 Etude du phénomène de la transition de spin dans les couches ultra-minces à l'aide des plasmons de surface = Investigation of the spin crossover phenomenon in ultra-thin layers by surface plasmons [texte imprimé] / Abdul Kader Khaldoun, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Gabor Molnar, Directeur de thèse . - 2014. Langues : Français (fre) Tags : TRANSITION DE SPIN  PLASMONS DE SURFACE LOCALISÉS  PLASMONS DE SURFACE DÉLOCALISÉS  TRANSITION DE PHASE  MATÉRIAUX MOLÉCULAIRES  SPECTROSCOPIE  SERS  COUCHES MINCES  NANOSTRUCTURES  THÉORIE DE MIE  THÉORIE DE GANS  ÉQUATION DE FRESNEL SPIN TRANSITION  LOCALIZED SURFACE PLASMONS  DELOCALIZED SURFACE PLASMONS  PHASE TRANSITION  MOLECULAR MATERIALS  SPECTROSCOPY  THIN FILMS  MIE THEORY  GANS THEORY  FRESNEL EQUATION Résumé : "Depuis de nombreuses années, l'idée qu'une molécule ou un ensemble de molécules puissent servir comme élément actif dans un dispositif électronique ou photonique stimule de plus en plus l'activité scientifique des chercheurs à l'échelle mondiale. Certains complexes de métaux de transition présentent un phénomène de bistabilité moléculaire, ce sont les matériaux à transition de spin (TS). Le changement de l'état de spin s'accompagne d'une modification des propriétés physiques de la molécule telles que les propriétés magnétiques, optiques, électriques et mécaniques. Cependant, la détection de la transition de spin dans ces matériaux pose de grandes difficultés à l'échelle nanométrique (couches minces, nanoparticules, ...), en raison de la faible quantité de matière sondée d'une part, et d'autre part, par la résolution spatiale limitée des techniques utilisées. Pour palier ces difficultés, de nouvelles méthodes sont développées dans le cadre de cette thèse pour étudier ces matériaux à l'échelle nanométrique. Elles sont basées sur le phénomène de résonances des plasmons de surface localisés et des plasmons de surface délocalisés. Ces dispositifs plasmoniques, couches minces ou nano-objets d'or, nous ont permis de suivre la variation du changement d'indice de réfraction optique qui accompagne la TS. Ainsi, dans ce travail de thèse, nous avons pu, pour la première fois, détecter expérimentalement le phénomène de transition de spin dans des couches très minces (jusqu'à 15 nm) de différents matériaux mettant en évidence une variation de l'indice de réfraction de l'ordre de 10-1 - 10-2. De plus, nous avons montré que ces nano-objets hybrides métalliques/moléculaires peuvent être utilisés comme "dispositifs plasmoniques actifs" en modulant le signal plasmonique par un effet photo-thermique." "Recently, nano-objects and thin films displaying molecular spin crossover phenomenon have attracted much attention for their possible application as an active element in electronic or photonic devices. The change of the spin state is accompanied by a change in various physical properties of this molecule such as magnetic, optical, electrical and mechanical properties. However, the detection of the spin crossover in these materials at the nanoscale (thin films, nanoparticles,. . . ) makes for great difficulties, due to the small amount of the probed material, as well as due to the limited spatial resolution of the usual detection methods. To overcome these problems new methods have been developed in this thesis to study these materials at the nanoscale. Our approach is based on the resonance phenomena of localised surface plasmons and surface plasmon polaritons. These techniques use thin noble metal layers or patterned nanorod arrays, which allowed us to detect the refractive index change accompanying the spin crossover. In this thesis work, for the first time, we have been able to detect the spin crossover phenomenon in nanometric layers (down to 15 nm) for different materials, highlighting a refractive index variation of 10-1 - 10-2. In addition, we have shown that the molecular spin state switching can be very efficiently triggered by a photo-thermal effect (plasmonic heating), which - in turn - allows for an active tuning of the plasmon resonance." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 30/01/2014 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) Domaine : Physique & NanoPhysique Localisation : LCC En ligne : https://theses.fr/2014TOU30017

Etude du phénomène de la transition de spin dans les solides moléculaires à l'échelle nanométrique / Félix, Gautier  

Public ISBD Titre : Etude du phénomène de la transition de spin dans les solides moléculaires à l'échelle nanométrique Titre original : Spin crossower phenomenon study in molecular solids at the nanometer scale Type de document : texte imprimé Auteurs : Félix, Gautier, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Nicolazzi, William, Directeur de thèse Année de publication : 2014 Langues : Français (fre) Tags : TRANSITION DE SPIN  MATÉRIAUX MOLÉCULAIRES COMMUTABLES  EFFETS DE TAILLE  NANOTHERMODYNAMIQUES - THERMODYNAMIQUE STATISTIQUE  MÖSSBAUER SPIN TRANSITION  SWITCHABLE MOLECULAR MATERIALS  SIZE EFFECT  NANOTHERMODYNAMICS  STATISTICAL THERMODYNAMICS  MÖSSBAUER Résumé : "La réduction de taille dans les matériaux à transition de spin est un sujet actuel majeur. La conservation de la bistabilité dans des nanoparticules à transition de spin serait un atout pour de futures applications. Des récentes mesures expérimentales dans des nano-objets ont montré que la diminution de la taille des particules à transition de spin avait un impact non négligeable sur le comportement de la transition de spin thermique. L'objectif principal de ce travail de thèse est d'étudier et de comprendre la stabilité de phases de transition de spin, pour guider le développement de nouveaux objets originaux permettant le contrôle de ce phénomène à l'échelle nanométrique. En général, avec la diminution de la taille s'accompagne une perte de la bistabilité, un changement de la température de transition et l'apparition d'une fraction de molécules inactives. Un nouveau modèle se basant sur la nanothermodynamique a été introduit permettant la modélisation de la transition de spin dans des nanoparticules. Il a permis de mettre en évidence un élément moteur dans la transition de spin à l'échelle nanométrique : la surface. Ensuite, l'investigation des phénomènes de surface, ainsi que leurs mécanismes d'action sur la transition de spin, a été réalisée de manière plus approfondie par des études combinant la nanothermodynamique, la physique statistique et la mécanique des milieux continus. Cependant, dans certains cas de très petites nanoparticules de coordination (< 4 nm), une subsistance du phénomène de bistabilité a été observé. Des séries de mesures expérimentales de diffraction des rayons-X sur poudre, de spectroscopies Mössbauer classique et inélastique ont permis de mettre en évidence une exaltation de l'élasticité dans ces nanoparticules de coordination. En prenant en compte ce résultat expérimental dans le modèle nanothermodynamique, une réouverture du cycle d'hystérèse thermique est obtenue, conduisant à un résultat extrêmement important, à savoir la résurgence de la bistabilité dans les très petites nanoparticules à transition de spin." "Size reduction in spin crossover materials is a current hot topic. The conservation of the bistability in spin crossover nanoparticles would be a real asset for future applications. Recent experimental measurements show that the decrease of the size of spin crossover particles has a direct impact on the thermal spin crossover behaviour. The principal aim of this work is to study and to understand the phase stability in spin crossover nano-objects. Using this knowledge, new kinds of nano-objects can be developed, allowing the control of the spin crossover behaviour. In general, when decreasing the size a loss of the bistability, a downshift of the transition temperature and the emergence of a fraction of inactive molecules is observed. A new model based on the nanothermodynamics is introduced to study the spin crossover phenomenon in nanoparticles. It demonstrates that the driving force of the spin transition at the nanometer scale comes from surface phenomena. Then, a deeper investigation of surface properties has been made, combining nanothermodynamics, statistical physics and continuum mechanics. However, in certain cases, very small coordination nanoparticles (< 4 nm) display a surprising bistable behaviour. An enhancement of the elasticity in these coordination nanoparticles has been observed through series of experimental measurements using powder X-ray diffraction as well as classic and inelastic Mössbauer spectroscopies. Taking into account this experimental result in the nanothermodynamic model, a reopening of the thermal hysteresis loop is obtained in ultra-small particles, providing exciting perspectives for future developments." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 16/09/2014 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) Domaine : Physique de la Matière Localisation : LCC En ligne : https://theses.fr/2014TOU30129 Etude du phénomène de la transition de spin dans les solides moléculaires à l'échelle nanométrique = Spin crossower phenomenon study in molecular solids at the nanometer scale [texte imprimé] / Félix, Gautier, Auteur ; Azzedine Bousseksou, Directeur de thèse ; Nicolazzi, William, Directeur de thèse . - 2014. Langues : Français (fre) Tags : TRANSITION DE SPIN  MATÉRIAUX MOLÉCULAIRES COMMUTABLES  EFFETS DE TAILLE  NANOTHERMODYNAMIQUES - THERMODYNAMIQUE STATISTIQUE  MÖSSBAUER SPIN TRANSITION  SWITCHABLE MOLECULAR MATERIALS  SIZE EFFECT  NANOTHERMODYNAMICS  STATISTICAL THERMODYNAMICS  MÖSSBAUER Résumé : "La réduction de taille dans les matériaux à transition de spin est un sujet actuel majeur. La conservation de la bistabilité dans des nanoparticules à transition de spin serait un atout pour de futures applications. Des récentes mesures expérimentales dans des nano-objets ont montré que la diminution de la taille des particules à transition de spin avait un impact non négligeable sur le comportement de la transition de spin thermique. L'objectif principal de ce travail de thèse est d'étudier et de comprendre la stabilité de phases de transition de spin, pour guider le développement de nouveaux objets originaux permettant le contrôle de ce phénomène à l'échelle nanométrique. En général, avec la diminution de la taille s'accompagne une perte de la bistabilité, un changement de la température de transition et l'apparition d'une fraction de molécules inactives. Un nouveau modèle se basant sur la nanothermodynamique a été introduit permettant la modélisation de la transition de spin dans des nanoparticules. Il a permis de mettre en évidence un élément moteur dans la transition de spin à l'échelle nanométrique : la surface. Ensuite, l'investigation des phénomènes de surface, ainsi que leurs mécanismes d'action sur la transition de spin, a été réalisée de manière plus approfondie par des études combinant la nanothermodynamique, la physique statistique et la mécanique des milieux continus. Cependant, dans certains cas de très petites nanoparticules de coordination (< 4 nm), une subsistance du phénomène de bistabilité a été observé. Des séries de mesures expérimentales de diffraction des rayons-X sur poudre, de spectroscopies Mössbauer classique et inélastique ont permis de mettre en évidence une exaltation de l'élasticité dans ces nanoparticules de coordination. En prenant en compte ce résultat expérimental dans le modèle nanothermodynamique, une réouverture du cycle d'hystérèse thermique est obtenue, conduisant à un résultat extrêmement important, à savoir la résurgence de la bistabilité dans les très petites nanoparticules à transition de spin." "Size reduction in spin crossover materials is a current hot topic. The conservation of the bistability in spin crossover nanoparticles would be a real asset for future applications. Recent experimental measurements show that the decrease of the size of spin crossover particles has a direct impact on the thermal spin crossover behaviour. The principal aim of this work is to study and to understand the phase stability in spin crossover nano-objects. Using this knowledge, new kinds of nano-objects can be developed, allowing the control of the spin crossover behaviour. In general, when decreasing the size a loss of the bistability, a downshift of the transition temperature and the emergence of a fraction of inactive molecules is observed. A new model based on the nanothermodynamics is introduced to study the spin crossover phenomenon in nanoparticles. It demonstrates that the driving force of the spin transition at the nanometer scale comes from surface phenomena. Then, a deeper investigation of surface properties has been made, combining nanothermodynamics, statistical physics and continuum mechanics. However, in certain cases, very small coordination nanoparticles (< 4 nm) display a surprising bistable behaviour. An enhancement of the elasticity in these coordination nanoparticles has been observed through series of experimental measurements using powder X-ray diffraction as well as classic and inelastic Mössbauer spectroscopies. Taking into account this experimental result in the nanothermodynamic model, a reopening of the thermal hysteresis loop is obtained in ultra-small particles, providing exciting perspectives for future developments." Document : Thèse de Doctorat Etablissement_delivrance : Université de Toulouse 3 Date_soutenance : 16/09/2014 Ecole_doctorale : Sciences de la Matière (SdM) Domaine : Physique de la Matière Localisation : LCC En ligne : https://theses.fr/2014TOU30129

Study of electrical properties of bistable molecular materials : towards nanoelectronic devices / Constantin Lefter  

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High spatial resolution investigation of spin crossover phenomena using scanning probe microscopies / Edna Magdalena Hernandez Gonzalez  

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Matériaux moléculaires bistables : application comme capteurs de gaz / Akou, Amal  

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Matériaux moléculaires à propriétés multiples (transition de spin, conductivité électrique et photochromisme) : synthèse et mise en forme / Chahine, Joe  

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Nano-objets à transition de spin : élaboration, organisation sur des surfaces et étude de leurs propriétés physiques par des méthodes optiques / Guralskyi, Illia  

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